Antes de 1877 no hay documentos que den noticia de amistad con Giner (filósofo y pedagogo krausista que se convertiría más tarde en su maestro), aunque es evidente que Cossío tuvo referencias y probables contactos con el filósofo cuando asistía a las clases dominicales en la Universidad, donde también impartía clases Giner.Ese año, el 6 de noviembre falleció su madre, Natalia Cossío, y el joven institucionista desapareció repentinamente de Madrid creando un malentendido que tardaría tiempo en aclararse.Le impresionó la clase de literatura italiana del poeta Giosuè Carducci (aunque como a otros muchos le molestase verle siempre "sucio y desaliñado"), y obtuvo certificado en la Escuela de Pedagogía y Antropología de esa Universidad.También tuvo oportunidad de viajar por Italia, Suiza, Francia, Holanda y Bélgica.En 1883 ganó por oposición la dirección del Museo Pedagógico de Primera Enseñanza, después llamado Museo Pedagógico Nacional, fundado el año anterior, en el que permanecería hasta su jubilación en 1929.Ese año concluyó su Historia de la pintura española, que no vería la luz hasta tiempo después.En 1887 el Museo Pedagógico Nacional inauguró las primeras colonias escolares en San Vicente de la Barquera (Cantabria).[5][6][nota 4] En el otoño de 1900, el 27 de noviembre nació su segunda hija, Julia; la alegría del hecho se vería empañada por los síntomas de perturbación mental, al parecer de herencia paterna, que Carmen, su esposa, empezó a mostrar y que se agravaron años después cuando a su hija pequeña un ataque cerebral le dejó paralizada la mitad izquierda del cuerpo.También viajó Cossío a Pau (Francia), donde había muerto su admirado maestro Nicolás Salmerón.En ese periodo, sus hijas asisten a centros educativos alemanes, entre ellos, la Pestalozzi-Fröebel-Haus, de Berlín.En 1910 viajó por Europa y en 1913 el rey Alfonso XIII se entrevista con Cossío como director del Museo Pedagógico Nacional.Para reponerse se instaló primero en El Escorial y luego en Pozuelo de Alarcón.Sin embargo en esa época (1931), el viejo maestro vio hacerse realidad el viejo sueño que Giner y él mismo llevaban madurado a lo largo de casi medio siglo: la puesta en marcha de las Misiones Pedagógicas, de cuyo patronato el Gobierno le nombraría presidente el 29 de mayo; y en junio es elegido diputado a las Cortes Generales Constituyentes por la Conjunción Republicano-Socialista, pero no puede tomar posesión de su cargo debido a su avanzada edad y enfermedad.Pasó el verano de 1932 enfermo en Collado Mediano (Madrid).