[3][4] En el plano futbolístico y ya en Uruguay, Matosas se incorporó al Peñarol para debutar en 1985.Tuvo otra etapa en Brasil donde jugó para el Paranaense —con este club quedó campeón de la Serie B en 1995—[8] y Goiás.Sus estudios para la profesión de entrenador iniciaron en Brasil, donde consiguió la licencia para dirigir.[11] Fue acompañado en el cuerpo técnico por Jorge Seré, su tío Luis Matosas y Andrés Novelli.[17] Dirigió veinticuatro partidos, ganó diez, empató seis y perdió ocho.[27] En la tabla acumulada de la temporada, alcanzó un cupo para la Copa Sudamericana 2010.El 23 de diciembre llegó a un acuerdo mutuo para salir del equipo.[30] Dirigió un total de quince compromisos, de los cuales ganó siete, empató cinco y perdió tres, mientras que el equipo se ubicó quinto con veintiséis puntos.Sin embargo, al haber dirigido a Querétaro en la campaña en curso, no pudo ser inscrito en su posición y debió esperar hasta el siguiente torneo.[40][41] El buen puntaje obtenido por su club le permitió acceder a la Copa Libertadores 2013.Matosas en el certamen internacional disputó la primera ronda y debido a los dos empates de la serie frente al Deportes Iquique de Chile, se llevó a los penales para decidir al clasificado los cuales no favorecieron a su conjunto.[46] De esta manera alcanzó el segundo bicampeonato en la historia del club.[48][49] Debido a la salida del estratega argentino Antonio Mohamed del América, rumores indicaban que Gustavo podría sustituirle hasta que el 17 de diciembre de 2014 se hizo oficialmente su vinculación al club, mediante un comunicado de prensa.El 19 de mayo de 2015, fue cesado del cargo en los mejores términos, debido a que no logró un acuerdo en el armado del plantel para la siguiente temporada.[60] Habiendo dirigido únicamente cinco compromisos, en los que tuvo un saldo de tres victorias y dos derrotas —una de ellas por la final de la Supercopa—, el 22 de septiembre finiquitó su compromiso porque la directiva le negó traer los jugadores que él solicitaba, así como del desacuerdo que tuvo con el dueño Nawaf Bin Saad, debido a que este le estaba imponiendo futbolistas para el equipo.Sus dirigidos lograron darle vuelta el resultado para decretar la victoria de 2-1.[67] Remarcó que su labor iniciaría a partir del 1 de julio.[80][81] Luego venció 2-1 a Bermudas[82][83] y perdió con idéntico marcador ante Haití, para quedarse con el segundo lugar del grupo B.El motivo principal del estratega se debe a la espera por largos periodos para tener entrenamientos con los futbolistas previo a los partidos, afirmando que necesita estar trabajando diariamente en su táctica como lo hacía en su etapa de clubes.[86][87] Aunque tenía previsto dirigir el amistoso contra Uruguay, la federación de fútbol le indicó que no lo haría.
Mural en agradecimiento a Matosas en León, Guanajuato.
