Sus primeras actuaciones las realizó a los siete años en series y películas como The Amityville Horror (2005), (500) Days of Summer (2009), Diary of a Wimpy Kid, Mujeres desesperadas o Dirty Sexy Money.No fue hasta 2005 cuando actuó en la versión de The Amityville Horror donde logró un mayor reconocimiento internacional siendo nominada a los Premios Young Artist.[11] A finales del 2010 Chloë interpretó a Ann Sliger en el thriller Texas Killing Fields, protagonizado por Sam Worthington y Jeffrey Dean Morgan, cuyo estreno tuvo lugar el 14 de octubre de 2011.[12] En 2011 protagonizó la película Hick, basada en la novela de Andrea Portes y dirigida por Derick Martini.[15][16][17] Al año siguiente protagonizó Carrie basada en la novela homónima de Stephen King.[18][19][20][21] En agosto del mismo año declaró que actuaría en la secuela de Kick-Ass junto a los actores Aaron Taylor-Johnson, Christopher Mintz-Plasse y Jim Carrey.Chloë coincidió con actores de renombre como: Hugh Jackman, Halle Berry, Emma Stone, Gerard Butler, Seann William Scott, Johnny Knoxville, Kate Winslet, Elizabeth Banks, Kristen Bell o Naomi Watts.Dicho documental fue dirigido por Richard E. Robbins[22][23][24] y patrocinado por la campaña Global 10x10[25] para apoyar la educación de las niñas del tercer mundo.Su siguiente film fue la producción europea Clouds of Sils Maria (2014)[31] de Oliver Assayas.En 2015 también participó en otra adaptación cinematográfica, el thriller November Criminals, con Ansel Elgort, así como Brain on Fire un drama basado en la vida de la periodista Susannah Cahalan que fue erróneamente diagnosticada de una enfermedad cerebral.Aparte de en la gran pantalla, también ha actuado en producciones televisivas siendo en 2004 con The Guardian su debut como actriz.Entre aquel año y 2010 estuvo activa de manera esporádica en series como Me llamo Earl, The Emperor's New School, Desperate Housewives (en esta última fue nominada a un Young Artist) y en la TV movie: Family Plan donde actuaría junto a Leslie Nielsen aunque sus escenas fueron eliminadas.También participó junto a Zach Galifianakis en una campaña de concienciación sobre el sida, promovida por AIDS-PSA.
