En septiembre de 1883 viajó a Haarlem para estudiar el uso de la luz del maestro barroco holandés Frans Hals; allí conoció al pintor americano William Merritt Chase.Se rebelaron contra el academismo anticuado de la época y los estándares artísticos imperantes.Esta pertenencia puso a van Rysselberghe en contacto con otros artistas radicales, como James Abbott McNeill Whistler, que había expuesto en Les XX en 1884.Durante su estancia de un año, estuvo en constante correspondencia con Octave Maus, instándolo a aceptar varios nombres nuevos para la primera exposición de "Les XX": Constantin Meunier, Alfred Verwee, William Merritt Chase.Su gran pintura exótica Fantasía árabe, tema introducido por Eugène Delacroix, es su obra más conocida de este período.En la segunda muestra de Les XX en 1885 Théo van Rysselberghe mostró su fantasía árabe y otras imágenes y pinturas de su segundo viaje a Marruecos, como Abraham Sicsu (intérprete en Tánger) (1884).Sin embargo, sus siguientes retratos son en colores bastante tenues, utilizando diferentes gradaciones de negro o púrpura que contrastan con los colores claros: Jeanne y Marguerite Schlobach (1884), Octave Maus (1885), Camille Van Mons (1886), Marguerite Van Mons (1886) (para comparar con el Retrato de Gabrielle Braun (1886) de Fernand Khnopff).Descubrió la técnica puntillista cuando vio La Grande Jatte de Georges Seurat en la octava exposición impresionista en París en 1886.Seurat fue invitado al siguiente salón de Les XX en Bruselas en 1887.Théo van Rysselberghe abandonó el realismo y se convirtió en un adepto del puntillismo.Durante estos tres meses realizó muchos bocetos a lápiz de color.De vuelta en Bruselas, comenzó a pintar sus impresiones, apoyándose en sus fotos, notas y bocetos.Además de los retratos, también pintó en este período muchos paisajes terrestres y marinos: "Dunas en Cadzand" (1893), "El arco iris" (1894).Junto con Paul Signac, Maximilien Luce, Aristide Delannoy, Alexandre Steinlen, Camille Pissarro, Van Dongen, George Willaume, etc., contribuyó a la revista anarquista Temps Nouveaux.Se había convertido en un maestro en la aplicación de la luz y el color en sus pinturas.Estos trazos más largos en rojo y malva se vuelven prominentes en sus Damas bañistas bajo los pinos en Cavalière (1905) Después de algunas prospecciones, recorriendo en bicicleta, junto con su amigo Henri-Edmond Cross, de la costa mediterránea entre Hyères y Mónaco, encontró un lugar interesante en Saint-Clair (donde ya residía Cross).Su hermano (y vecino), el arquitecto Octave van Rysselberghe, le construyó allí una residencia en 1911.A partir de 1905, el desnudo femenino cobra protagonismo en sus monumentales pinturas: "Después del baño" (1910).Su cuadro Las viñas de octubre (1912) está pintado en vivos colores rojo, verde y azul.
