Alfonso III abdicó, aunque conservó el título real, y murió en Zamora, al parecer tras emprender una última incursión en territorio musulmán.Fue asociado al trono en 853 y se ocupó del gobierno de Galicia.[8] Según la crónica de Sampiro, los magnates ovetenses dieron muerte al rebelde conde Fruela y Alfonso «fue reconocido pacíficamente por todos como sucesor de su padre Ordoño I.»[7] Al año siguiente, 867, tuvo que atender una sublevación en la parte oriental del reino, en Alava, vascones según la Crónica albeldense, alaveses según la Crónica de Sampiro que se habían sublevado dirigidos por el conde Eylo.[7] Sampiro describe así estos eventos: Su padre, Ordoño, había comenzado la repoblación de los territorios fronterizos y Alfonso continuó con ello.Los primeros éxitos fueron cosechados en tierras portuguesas, donde las tropas del rey Alfonso lograron situar la frontera sudoccidental en el río Mondego.Al-Mundir emprendió entonces la retirada, pero Alfonso III le interceptó en el valle de Valdemora, donde lo venció.[16] Ambos reyes consideraron la tregua como un paréntesis, preparándose para el siguiente asalto: Mohamed armó una flota para atacar Galicia por mar, pero fue destrozada por una tormenta.[18] Como desquite, Mohamed atacó en el año 882 el reino de Zaragoza, a donde Alfonso había enviado a su hijo Ordoño para que se educara con los Banu Qasi, hijos de Musa, avanzando por la antigua vía romana hasta León.En 884 Mohamed I y Alfonso III firmaron la paz, pues ambos empezaban a tener serios problemas internos.En 901 el rebelde omeya Ibn al-Qitt, proclamado Mahdi, predicó la guerra santa y atacó Zamora —«reconstruida y repoblada por mozárabes toledanos [...] la plaza avanzada más importante del reino astur»— que pudo resistir.Capturado García por su padre,[21] su suegro Nuño provocó un levantamiento ayudado por Jimena, Ordoño y Fruela.Contrajo matrimonio con Jimena de Asturias, cuya filiación no está confirmada, aunque algunos historiadores consideran que fue hija del rey García Íñiguez de Pamplona y hermana del rey Fortún Garcés.