Otros de sus papeles destacados incluyen al ranger Woodrow F. Call en la miniserie Lonesome Dove, el agente K en la serie cinematográfica de Hombres de negro, al alguacil Ed Tom Bell en No Country for Old Men, al villano Dos Caras en Batman Forever, al terrorista William "Bill" Strannix en Under Siege, al ranger Roland Sharp en Man of the House, el ranchero Pete Perkins en Los tres entierros de Melquiades Estrada, el coronel Chester Phillips en Capitán América: el primer vengador, el director de la CIA Robert Dewey en Jason Bourne y a Warden Dwight McClusky en Natural Born Killers.Jones también ha encarnado figuras de la vida real como el empresario Howard Hughes en The Amazing Howard Hughes, el congresista republicano radical Thaddeus Stevens en Lincoln, el asesino Gary Gilmore en The Executioner's Song, el general del ejército estadounidense Douglas MacArthur en Emperor, Oliver Lynn en Coal Miner's Daughter y el jugador de béisbol Ty Cobb en Cobb.En 1970 debutó en el cine, interpretando coincidencialmente a un estudiante de Harvard en la cinta Love Story.Entre 1971 y 1975 encarnó al doctor Mark Toland en la telenovela One Life to Live.En 1981 interpretó a un vago en Back Roads, una comedia que recibió críticas poco favorables.[9] En 1983 recibió un premio Emmy como mejor actor por su papel como el asesino Gary Gilmore en una adaptación televisiva titulada The Executioner's Song.Cuando asistió a la ceremonia de entrega del premio, su cabeza estaba rapada por su participación en la película Cobb, a lo que se refirió en su discurso: "Lo único que un hombre puede decir en un momento como este es 'no soy realmente calvo'.Su primera producción como director había sido el telefilme de 1995 The Good Old Boys.[11] Ingresó en el universo cinematográfico de Marvel en la cinta Capitán América: el primer vengador.[12] Dirigió, produjo y protagonizó junto con Samuel L. Jackson una adaptación de la popular obra The Sunset Limited.
