Su padre, el futuro landgrave (quien reinó de 1760 hasta su muerte en 1785), abandonó a su familia en 1747 y se convirtió al catolicismo en 1749.

Los príncipes hessianos permanecerían en Dinamarca, convirtiéndose en señores importantes y funcionarios reales.

Después de que su primo, el rey Cristián VII, ascendiera al trono danés en 1766, Carlos fue nombrado teniente general, comandante de la Guardia Real, caballero de la Orden del Elefante, y miembro del Consejo Privado.

En 1781, Carlos vendió el Castillo de Rumpenheim a su hermano menor, Federico.

Carlos tomó residencia en el Castillo de Gottorp en Schleswig con su familia.

Aunque Carlos regresó a Schleswig-Holstein en 1774, continuó ejerciendo como comandante-en-jefe del ejército noruego hasta 1814.

[4]​ Durante la guerra de sucesión bávara en 1778-79, actuó como voluntario en el ejército de Federico el Grande y se ganó la confianza del rey prusiano.

Durante la retirada, el ejército dano-noruego perdió 1500-3000 hombres debido al hambre, las enfermedades, las pésimas condiciones sanitarias, y la continua exposición a las lluvias otoñales.

Cuando el príncipe heredero y regente de Dinamarca, el futuro Federico VI, se casó con la hija mayor de Carlos, María Sofía Federica, en 1790, él realizó varios intentos infructuosos de influir en las decisiones del gobierno y del regente.

Tenía su propio teatro en su corte de Schleswig, y se involucraba extensamente en sus operaciones.

Durante las guerras napoleónicas, estuvo a la cabeza del ejército que ocupó brevemente Hamburgo y Lübeck en 1801.