Sin embargo, fue derrotado por el alcalde republicano Pete Wilson, de San Diego (quien más tarde se convertiría en gobernador).
El su lugar, Brown fue nuevamente candidato para la nominación demócrata a la presidencia en 1992, una vez más terminando segundo en la votación popular, sustancialmente detrás del gobernador Bill Clinton de Arkansas.
El bisabuelo de Brown, August Schuckman, que era un inmigrante alemán, se estableció en California en 1852 durante la fiebre del oro.
Regresando a California, Brown tomó el examen del Colegio de Abogados y aprobó en su segundo intento.
En ese cargo, Brown alegó ante la Corte Suprema de California y ganó los casos contra la Standard Oil de California, International Telephone and Telegraph, Gulf Oil y Mobil por violaciones a la ley electoral.
Brown sucedió al gobernador republicano Ronald Reagan, quien se retiró después de dos términos.
Después de asumir el cargo, Brown se ganó una reputación como un conservador fiscal.
En 1977, patrocinó el "primer incentivo fiscal por la tenencia de paneles solares en las azoteas", entre muchas iniciativas ambientales.
Max Neiman, un profesor del Instituto de Estudios Gubernamentales en la Universidad de California en Berkeley, acreditó a Brown por el "rescate del gobierno local y los distritos escolares", pero sentía que era perjudicial "porque hizo creer a la gente que la Proposición 13 no era perjudicial."
A Brown se le acredita a menudo haber ganado las primarias de Nueva Jersey y Rhode Island, pero en realidad, fueron conjuntos de delegados no comprometidos que Brown adjudicó en esos estados los que terminaron ganado.
Brown terminó tercero con aproximadamente 300 votos de delegados, por poco detrás del congresista Morris Udall y Carter.
La infestación terminó siendo erradicada, pero tanto el retraso del Gobernador como la escala de la acción se han mantenido como un punto controversial desde entonces.
En 1979, un columnista fuera del estado, Mike Royko, del Chicago Sun-Times, popularizó el apodo dado por la novia de Brown en ese entonces, Linda Ronstadt, quien fue citada en una entrevista de 1978 por la revista Rolling Stone humorísticamente llamándolo "Moonbeam" (Rayo Lunar).
Brown decidió no postularse para un tercer mandato en 1982, y en su lugar se postuló para el Senado de Estados Unidos, pero perdió ante el alcalde de San Diego, Pete Wilson.
Su lema "Era de Límites" fue reemplazado por una promesa que, en sus palabras, "Protege a la Tierra, sirve al pueblo, y explora el universo."
Él explicó, "La política es una lucha de poder para llegar a la cima del montón.
Calcuta y la Madre Teresa son sobre el trabajo con los que están en la parte inferior de la pila.
Con el fin de recaudar fondos, compró un número para recibir llamadas gratuitas, que puso en todos sus anuncios publicitarios.
No fue hasta poco después del Súper Martes, cuando los candidatos se habían reducido a Brown, el exsenador Paul Tsongas de Massachusetts, y el gobernador y principal candidato Bill Clinton de Arkansas, que Brown comenzó a surgir como un candidato importante a los ojos de la prensa.
Exactamente una semana después, consolidó su posición como la amenaza más importante para Clinton, cuando Brown logró la victoria en la muy reñida primaria de Connecticut.
Él todavía tenía un número importante de delegados, y con una gran victoria en su estado natal de California, privaría a Clinton del apoyo suficiente para ganar la nominación demócrata, posiblemente provocando una convención abierta.
Aunque Brown no ganó la nominación, pudo presumir de un logro: en el siguiente mes, en la Convención Nacional Demócrata, recibió los votos de 596 delegados en la primera votación, más que cualquier otro candidato excluyendo a Clinton.
Ha dado lugar a proyectos de reurbanización en el Distrito Jack London, donde Brown compró y luego vendió una fábrica industrial que utilizó como residencia personal, y en el Distrito Lakeside Apartments, cerca del Lago Merritt.
El fiscal Rod Pacheco, quien apoyó a la oponente republicana de Brown, Meg Whitman, dijo que sería injusto acusar a Brown de usar la ejecución para obtener beneficios políticos, ya que nunca discutieron el caso.
Tanto Brown como el entonces gobernador republicano Arnold Schwarzenegger se negaron a apelar ese dictamen.
Estos aumentos le permitieron al estado evitar casi $ 6 mil millones en recortes a la educación pública.
Brown respondió que el pago por adelantado requerido por la inversión habría sido injusto para los contribuyentes de California.
Brown argumentó que, colectivamente, estas excepciones reducirían $ 300 millones anuales de los ingresos del Estado.
Logró una ley que obligaría al Estado a reducir gradualmente sus emisiones de gases invernaderos hasta 2030.
Brown sigue viviendo con su esposa, Anne Gust, en la California rural, en un rancho de montaña.