Hoy en día es conocido por sus escritos sobre magia, especialmente por El libro de la ley (también conocido como "el libro de Thelema"), aunque también escribió profusamente sobre otros temas y géneros, como ficción y poesía.
Esto supuso un gran cambio en la vida de Aleister, que idolatraba a su padre, un predicador carismático y muy religioso.
Poco satisfecho, abandonó dicha orden y creó la organización ocultista Astrum Argentum, A.A., llegando también a ser cabeza visible de la O.T.O.
En este lema, conforme aclara el mismo Aleister Crowley, "(si se interpreta correctamente) está expresado todo".
Llegó a ser un célebre ocultista, conocido en los medios esotéricos como Baphomet, uno de los nombres mágicos que adoptó.
Dos de sus obras más renombradas son Magic in Theory and Practice (Magia en teoría y práctica) y el Liber AL vel Legis (El Libro de la Ley).
Crowley no era solo un iniciado en temas esotéricos, también era novelista, poeta y ensayista, y escribió a lo largo de su vida ochenta libros, la mayoría referentes a la magia, cábala, esoterismo, yoga y, en concreto, gran parte de ellos sobre su sistema MagicK, con K final, y a la filosofía o "religión" que él fundó (Thelema) gracias a las revelaciones del Libro de la Ley.
Fue un viajero incansable, que residió en Londres, Foyers, París, Nueva York, El Cairo y Cefalú y recorrió China, India, Ceilán, Birmania, Marruecos, Argelia, Túnez, Egipto, España, Francia, Italia, Suiza, México, Canadá, Chile, Argentina, entre otros.
Otra peculiaridad a destacar es la obsesión que tuvo por descubrir la identidad del asesino en serie Jack el Destripador.
Entre quienes lo estudiaron a lo largo de su vida, y lo estudian también tras su muerte, han existido sociedades y personas destacadas que siguen sus enseñanzas, como el pintor Austin Osman Spare, que luego crearía, a su vez, el movimiento Zos Kia Cultus; el director de cine y escritor hollywoodiense Kenneth Anger; Jimmy Page, guitarrista de Led Zeppelin que vivió unos años en Boleskine House; Danny Carey, batería de Tool; el escritor Paulo Coelho y el cantautor brasileño Raul Seixas, que grabaron músicas como: A Lei (La Ley), Sociedade Alternativa, con ideales Thelemitas.
The Beatles le incluyeron junto a otras muchas celebridades en la portada de su álbum Sgt.
Finalmente, según Patricia MacAlpine, madre del último de los cinco hijos de Crowley, murió pacíficamente en su lecho mientras soplaba el viento y sonaban truenos en el exterior.
(Unos pocos ejemplares fueron encuadernados juntos en un mismo libro que comprendía los tres volúmenes).