También es un Doctor de la Iglesia, más recordado teológicamente por publicar el Tomo a Flaviano, un documento que fue una base importante para los debates del Concilio de Calcedonia, el cuarto concilio ecuménico.Fue seguido por un importante cisma asociado con el monofisismo, miafisismo y diofisismo.Durante su pontificado se celebró, en 451, el Concilio de Calcedonia que proclamó la divinidad y la humanidad de Cristo, «consustancial al Padre por su divinidad, consustancial a nosotros por su humanidad».Ante las afirmaciones de las herejías que sostenían la separación entre el Padre y el Hijo, considerado como inferior al Padre, León restableció la tradición ortodoxa en su célebre carta dogmática a Flaviano, Tomus Leonis, y que fue aprobada por el concilio con las palabras: «Pedro ha hablado a través de León».Este hecho tuvo una gran importancia simbólica ya que, aunque el Imperio romano seguiría existiendo hasta 476, situaba como principal fuerza política de Europa a la Iglesia y no el Imperio.Unos años más tarde, en 455, en una situación similar, los vándalos de Genserico saquearon Roma, pero el papa consiguió que se respetara la vida de sus habitantes y que no fuera incendiada.Se han conservado casi 100 sermones y 150 cartas de León I.León y Cirilo enseñaron lo mismo, anatema para quien no crea así.María sólo sería la madre de Dios, y los cristianos no tendrían esperanza en su propia resurrección.[14] León asumió el papado en una época de crecientes invasiones bárbaras; esto, unido a la decreciente autoridad imperial en Occidente, obligó al obispo de Roma a tomar parte más activa en los asuntos civiles y políticos.Además de recurrir al lenguaje bíblico, León también describió su propia relación especial con Pedro en términos derivados del derecho romano.Cristo, sin embargo, aparece siempre como la fuente de toda gracia y autoridad, y León es responsable ante él de cómo cumplió sus obligaciones (sermón 1).En su sermón In Nativitate Domini, el día de Navidad, "Cristiano, recuerda tu dignidad", León articula una dignidad fundamental común a todos los cristianos, sean santos o pecadores, y la consiguiente obligación de vivirla:
