Su trayectoria como actriz comenzó en los escenarios, continuando con roles en televisión y cine, para concluir con un breve período en el que se desempeñó como Desdémona en una producción del pre-Broadway de Otelo, en 1981.
Su padrino fue el actor Charles Laughton, quien contrajo matrimonio con Elsa Lanchester, actriz que tiene un breve papel en la película Mary Poppins.
Rápidamente, la pequeña Dotrice se encariñó con Disney llegando a estimarlo como una figura paterna.
Dotrice y Garber consiguieron la aclamación de la crítica especializada por su presencia natural en pantalla; el analista Bosley Crowther escribió: "los niños [...] son justo como deberían de ser",[6] mientras que el autor Brian Sibley dijo: "esos jóvenes encantadores y fascinantes aportaron un centro maravilloso a la cinta".
[7] Ese mismo año, Dotrice interpretó la canción "The Perfect Nanny" para la banda sonora de la película.
[8] Dotrice y Garber volvieron a aparecer juntos en El abuelo está loco (1967) como los nietos de un millonario magnate maderero que encuentra un bosque de gnomos, decidiendo ayudarlos para que estos no sigan muriendo.
Protagonizada por Walter Brennan en un rol doble, El abuelo está loco no funcionó bien en taquilla, a pesar de haber contado con la pareja de niños que había participado en la exitosa Mary Poppins,[9] siendo la última película en la que Dotrice apareció en su etapa infantil.
[12] En 1991, se interpretó a sí misma en el capítulo "David Tomlinson" de la serie This Is Your Life.
[8] En 1980, obtuvo un reconocimiento de Evening Standard British Film como "actriz nueva más prometedora".
Dianne Wiest asumió el mismo rol en la producción del año siguiente, sin embargo recibió críticas semejantes.
[8] De 1986 a 1992 estuvo casada con el actor inglés Alex Hyde-White, con quien tuvo un hijo al que llamaron Garrick (nacido en 1990).
[14] En 2004, Dotrice volvió al foco mediático en dos ocasiones: la primera al ser nombrada "Leyenda Disney" en una ceremonia llevada a cabo en Burbank (en la que también Matthew Garber resultó honrado con un reconocimiento póstumo),[15] y la otra cuando dio una entrevista, así como un audiocomentario, para la edición del cuarenta aniversario del lanzamiento en formato DVD de Mary Poppins.