Tiene su sede en el antiguo Hospital de Santa Cruz y su principal atractivo es un valioso repertorio de pinturas del Greco.El crucero abarca los dos pisos y está cubierto con bóvedas de crucería.Las Artes Decorativas cuentan con una muestra de artesanía popular toledana, que se sitúa también en el piso del sótano.Representan prácticamente toda la evolución del artista en Toledo, desde sus primeros años en la ciudad (La Verónica con la Santa Faz, h. 1580) hasta poco antes de fallecer en 1614 (a destacar La Inmaculada Concepción procedente de la capilla Oballe).Mención aparte merece la Colección Carranza de cerámica, con unas 480 piezas de entre los siglos XIV y XIX, la cual tras exhibirse en préstamo durante veinte años fue adquirida para el museo en 2021 por el Gobierno de Castilla-La Mancha.
