Encabezó ese año una intentona golpista contra el presidente Augusto B. Leguía, a raíz de la cual fue apresado.

Fue candidato presidencial en las elecciones de 1915, siendo derrotado por el civilista José Pardo y Barreda, por un amplio margen.

Fue testigo del asedio que los prusianos infligieron a la capital francesa en 1870.

[1]​ Retornó al Perú en 1876 y acompañó a su hermano Nicolás en sus andanzas golpistas.

Instalada la dictadura pierolista, Carlos viajó a Europa como agente financiero, comisionado por el gobierno para negociar la adquisición de armamentos.

[5]​ Se dedicó a la explotación minera en el departamento de Áncash.

[1]​ Se sumó a la revolución que su hermano Nicolás encabezó contra el segundo gobierno del general Andrés A. Cáceres (1894-1895).

[13]​ En 1900 presidió la Junta Nacional Electoral, cuyos miembros eran mayoritariamente de su partido.

Leguía se mantuvo firme en su negativa, hasta que intentona golpista fue debelada a sangre y fuego por las tropas gobiernistas.

Pese a que el Partido Demócrata o pierolista había ya entrado en declive (oficialmente se hallaba en receso), Carlos de Piérola postuló a la presidencia de la República en 1915.

Pero al acordarse la candidatura única del civilista José Pardo y Barreda en una Convención de Partidos (en la que no participó su partido), su candidatura fue meramente un asunto de honor.