En 1189 participó en la Tercera Cruzada, y probablemente permaneció en Tierra Santa hasta 1192, cuando Ricardo Corazón de León regresó a su hogar.
En ese año, junto con su hermano mayor Simón marchó a la Cuarta Cruzada, pero no estuvieron de acuerdo con el sitio de Zara (una ciudad cristiana), y se negó a tomar parte en el plan para restaurar al emperador bizantino Isaac II Ángelo a cambio de dinero y tropas.
Guido después regresó a su hogar y tomó parte en la cruzada contra los albigenses dirigido por su hermano, Simón IV de Montfort.
En 1212 condujeron un infructuoso asedio contra Montségur, y en 1213 participaron en la batalla de Muret.
Después en la Cruzada el mismo Guido murió en una batalla en Vareilles cerca de Pamiers en 1228.