A los 19 años de edad actuaba en Londres, Inglaterra, en una comedia titulada The Mummy, trabajando con Richard Mansfield.Charlotte Walker debutó en el circuito de Broadway, en Nueva York, en 1900 con la comedia musical Miss Prinnt, trabajando con Marie Dressler en el papel del título.Ella continuó actuando en Boadway, y en 1923 trabajó con Ethel Barrymore en The School For Scandal, obra producida por el Player's Club.La carrera cinematográfica de Walker se inició en 1915 con Kindling y Out of the Darkness.En su último film mudo, The Midnight Girl (1925), trabajó junto a Bela Lugosi.
