Su primer vuelo se realizó desde Santa Cruz de la Sierra a Potosí.
El crecimiento regular de AeroSur la hizo la segunda aerolínea en Bolivia después de Lloyd Aéreo Boliviano, ahora cubriendo varias ciudades nacionales y ofreciendo vuelos internacionales a ciudades como Buenos Aires (Argentina), Madrid (España), Miami (Estados Unidos), São Paulo (Brasil) y otras más.
Tras el cese de operaciones aéreas del Lloyd Aéreo Boliviano (LAB) en 2007, AeroSur se convirtió en la aerolínea más importante de Bolivia y así logró mejorar su situación económica y expandir sus operaciones.
Cuando el Lloyd Aéreo Boliviano cesó sus operaciones, AeroSur se convirtió en la aerolínea más grande en el país.
En 2008, un estudio realizado por la PricewaterhouseCoopers reconoció a AeroSur como la aerolínea más próspera de Bolivia.
En 2007, el presidente paraguayo Nicanor Duarte otorgó su aval y licencia a AeroSur para operar como línea aérea bandera de ese país.
La subsidiaria inició vuelos entre Asunción y Santa Cruz de la Sierra con vuelos programados diarios entre el Aeropuerto Internacional Silvio Pettirossi y su centro de conexiones principal en el Aeropuerto Internacional Viru Viru.
En 2008, AeroSur empezó a operar una ruta directa Santa Cruz - Miami - Santa Cruz usando su nuevo Boeing 767-200ER que reemplazó al antiguo Boeing 727-200 que por su medio alcance debía hacer escalas en la ciudad de Panamá o en Cali (Colombia) haciendo del viaje, un viaje incómodo.
AeroSur también comenzó a realizar vuelos chárter usando el 727 a La Habana, Miami y Nueva York (Vía HAV).Ese mismo año, AeroSur inauguró 2 nuevos destinos: Tucumán (Argentina) y Cuiabá (Brasil).
AeroSur demostró un gran progreso, en 2010, la aerolínea comenzó servicios a la ciudad de Washington D. C. (Aeropuerto Internacional Washington-Dulles).