Se rebeló en tres ocasiones contra el gobierno de Buenos Aires, siendo derrotado en todos sus intentos.

Ese mismo año fue elegido diputado nacional y se radicó en Paraná.

Por esa época compró la estancia Arroyo Grande, cerca de la costa del Uruguay.

En esa batalla, López Jordán, Juan Saá y Benjamín Virasoro derrotaron a la caballería porteña por completo, mientras la infantería federal fue rechazada.

[2]​ Derqui nombró generales a sus dos jefes vencedores, Saá y López Jordán, el 20 de septiembre; pero éstos no podían defenderlo.

Poco después, Derqui renunciaba y la Confederación Argentina se disolvía.

Pero por el momento, no se decidió a la acción, aún creía en Urquiza, aunque cada vez menos.

Durante los años siguientes, López Jordán presenció desde su provincia cómo los federales del oeste de la Argentina y de Corrientes eran destrozados sin que el jefe del partido federal (Urquiza) interviniera.

Vio también cómo una invasión apoyada por Buenos Aires y el Brasil derrocaba al presidente legal del Uruguay y la flota brasileña destruía su ciudad natal de Paysandú.

Cuando Urquiza logró reunir nuevamente su ejército en el campamento de Toledo, volvieron a desertar.

Una poderosa oposición censuraba a Urquiza, pero el poder del caudillo era mayor y hubo muchos arrestos.

Ese mismo día eran asesinados en Concordia también sus hijos Justo Carmelo y Waldino Urquiza, ambos amigos íntimos de López Jordán.

[cita requerida] En su ausencia, hubo elecciones en Entre Ríos, pero sin candidatos federales, que estaban prohibidos y con muy pocos votantes.

Las tierras públicas fueron vendidas en subastas "públicas", reservadas a los amigos del gobierno; muchos colonos fueron expulsados de sus tierras, y la policía, formada por forasteros, cometió toda clase de atropellos y crímenes.

Avergonzado, Duportal renunció y la provincia quedó en manos de Leonidas Echagüe, hijo del exgobernador Pascual Echagüe, que no tuvo los problemas morales del anterior.

La provincia volvió a ser sometida por la fuerza y el partido federal quedó muy debilitado por centenares de arrestos.

López Jordán hizo nuevos planes, que incluían una revolución en todo el país con el apoyo del Brasil.

Pero el 22 de junio de 1889 fue asesinado en la calle por el joven Aurelio Casas, a quien le habían dicho que López Jordán había ordenado asesinar a su padre, el capitán Zenón Casas, que en realidad había sido muerto por orden del comandante uruguayo Cornelio Oviedo en mayo de 1873.