Toda la resistencia quedó en manos del caudillo Felipe Varela, a quien persiguió durante meses por La Rioja y San Juan.
En 1868 fue nombrado comandante general de la frontera con el indio en Córdoba, San Luis y Mendoza.
Para enfrentarlo, fue enviado el coronel Julio Argentino Roca, que se retiró lentamente delante de Arredondo.
Al año siguiente no quiso participar en la revolución porteña dirigida por Carlos Tejedor ni en su represión, por lo que pasó a Montevideo junto con Mitre.
Pidió la baja del ejército argentino en 1886, y poco tiempo después invadió el Uruguay, acompañado por el general Enrique Castro, con la idea de derrocar al presidente Máximo Santos.
Pero fue derrotado en Quebracho por el coronel Máximo Tajes, futuro presidente del Uruguay, y tuvo que huir a Brasil.