Cinco años después fue elevado al arzobispado de Tarragona y en 1921 fue creado cardenal.
Al estallar la Guerra Civil se encontraba en Barcelona, partiendo de inmediato a Tarragona.
La intervención personal del consejero Ventura Gassol del gobierno de la Generalidad de Cataluña encabezado por Lluís Companys consiguió su liberación y su traslado a Italia, traslado debido a que en las circunstancias extraordinarias que vivía Barcelona el único consulado que pudo tramitar la salida fue el italiano, aunque el cardenal había expresado su deseo de marcharse a través del consulado francés o el británico.
También aducía el cardenal el origen del documento, complacer la petición del general Franco, pues juzgaba peligroso "aceptar sugerencias de personas extrañas a la jerarquía en asuntos de su incumbencia".
Hay en la cripta un lugar reservado para el que fue su obispo auxiliar en la archidiócesis mientras estaba en el exilio, Manuel Borrás, asesinado en la Guerra Civil, pues se tiene la esperanza de encontrar sus restos y dejarlos reposar junto a los del cardenal.