Cuando tenía 17 años, en nombre de su tío José Salado Yznaga y acompañado por su hermano Leoncio, Enrique visitó en su domicilio de Sevilla a Manuel Fal Conde, en aquel entonces jefe regional del Partido Integrista, para ponerse a su disposición si reconocía la legitimidad de Don Jaime.[13] Barrau participó en los preparativos inmediatos al alzamiento contra el gobierno para la operación sur del frente de Portugal junto con los capitanes Maristany, García de Paredes, Sicre, Enrile, Bethencourt, Benítez Tatay y los tenientes Marqués de Marchelina y Franco García.[14] Al estallar la Guerra Civil, participó en la operación dispuesta por el General Queipo de Llano para dominar los barrios sevillanos de la Macarena, San Marcos y San Julián.Junto con los primeros legionarios al mando del comandante Castejón, los requetés mandados por Barrau entraron por la puerta de la Macarena y calle de San Luis para dirigirse a Pumarejo.[16] Se destacó en Riotinto, Ronda, Cerro Muriano, Lopera, vértice Tejonera y otras acciones bélicas en Andalucía, siendo conocido como el «capitán de las barbas».
