Las primeras estrofas de su poema Os pinos son la letra del himno gallego.
Estudió gramática latina en Nemiña con un pariente clérigo, Cristóbal de Lago.
Allí participaba en la tertulia "A Cova Céltica", en la librería de Carré, junto con Martínez Salazar, Manuel Murguía, Florencio Vaamonde, Martelo Paumán, Manuel Lugrís Freire y otros.
Su primer poema en gallego apareció en 1862, en el Álbum de la Caridad editado por el indiano José Pascual López Cortón, recopilando todos los poemas participantes en los primeros Juegos Florales de Galicia.
En él también hay referencias a Homero y Tasso, reflejando así la amplitud de su cultura literaria.
En Os Eoas trabajó Pondal a lo largo de toda su vida literaria.
Sin embargo, del análisis llevado adelante por los investigadores citados, se deduce que no existe ninguna contradicción entre esta obra —que Pondal y sus correligionarios consideraron siempre como el texto decisivo del poeta— y las demás que llevó a cabo.
Cantando semejante epopeya en lengua gallega, Pondal quería demostrar la validez del idioma para las más difíciles pruebas y empeños tal y como él mismo escribió en el prólogo de su obra.
El simbolismo del celtismo dentro de la poesía de Pondal es claro: así como los celtas combatieron heroicamente la invasión romana, los gallegos deben tomar su ejemplo y combatir igualmente la opresión castellana.
Al mismo tiempo su poesía incorpora una tendencia helenista, que entronca con su afán de crear una lírica culta.
Diversos músicos y grupos gallegos han usado poemas suyos como letra.
Himno Gallego En 1890 el músico Pascual Veiga le solicitó una obra, que pensaba presentar en un concurso de La Coruña.