También trabajó en el cine, destacando su actuación en La Beauté du diable y Le Franciscain de Bourges.

En 1942 debutó en el Théâtre Hébertot en una pieza titulada Melle Bourrat, cuya acción transcurría en una población llamada « Valère ».

Después actuó en Une jeune fille savait, de André Haguet, en el Théâtre des Bouffes-Parisiens.

Los dos actores fueron, junto a Madeleine Renaud y Jean-Louis Barrault, una de las parejas más célebres del teatro francés.

Su discreta belleza, su encanto parisino y su fino sentido del humor, no pasaron desapercibidos a los cineastas.

[7]​ Simone Valère actuó en diferentes telefilmes de carácter dramático, entre ellos La répétition ou l'amour puni (1958) y Maigret et la dame d'Étretat (1979).

[7]​ Ella decidió no tener hijos, pues la vida itinerante que llevaba la pareja lo impedía.