Precisamente en los cenáculos donde se conspiraba contra la dictadura conoce a Manuel Azaña, así como a otros intelectuales de la época que fueron sus buenos amigos: Luis Bello, José Díaz Fernández, Antonio Espina, Federico García Lorca, Cipriano Rivas Cherif, Ramón del Valle-Inclán y Juan Negrín.

Se une a Cipriano Rivas Cherif en la activa campaña organizada para que se excarcele a Manuel Azaña (entonces presidente de Izquierda Republicana), preso a bordo del crucero Sánchez Barcáiztegui (surto en el puerto barceloní), acusado de haber instigado las revoluciones asturiana y catalana de 1934.

Asimismo, Martínez Saura acompañó al presidente en los momentos difíciles del golpe militar-fascista de 1936, la derrota, el exilio y la muerte.

Exilado en México en diciembre de 1939, preside el Centro Republicano Español, alternando su actividad política con la literaria y crítica; colaboraba, pues, en importantes diarios y revistas hasta poco antes de su muerte.

Hizo amistad con Luis Buñuel y sería, él mismo, importante empresario cinematográfico.