[2]​ En 1884 integró la junta directiva del naciente Partido Liberal, junto con José María Químper, el general José Miguel Medina, Pedro Manuel Rodríguez, Dionisio Derteano, Carlos Lissón, Camilo Carrillo y Juan Francisco Pazos Monasí.

Partido que, aliado con antiguos civilistas, y contrario al pierolismo, apoyó al Partido Constitucional, que lanzó la candidatura del general Andrés A. Cáceres a la presidencia en 1886.

Ambas partes se reunieron para negociar, siendo Villarán el representante del renunciante Cáceres, mientras que Enrique Bustamante y Salazar lo era de Piérola.

Dicha junta convocó a elecciones donde triunfó Nicolás de Piérola, inaugurándose así la llamada República Aristocrática.

Compartió esta función junto a personalidades como Manuel Pablo Olaechea, Alejandro Arenas, Enrique de la Riva Agüero, Isaac Alzamora, Francisco García Calderón, Luis Carranza Ayarza y otros.

Implicó, en realidad, su perfeccionamiento y en ello seguramente influyeron las ideas y el estilo de Luis Felipe Villarán, catedrático de Derecho Constitucional».

[16]​ En 1903 fue elegido vicerrector de San Marcos, y en 1905, tras el fallecimiento del rector Francisco García Calderón, asumió el rectorado, cargo que ejerció tras sucesivas elecciones hasta 1913.