Su canción La balsa de 1967 (en coautoría con Tanguito), interpretada por su banda Los Gatos, desató el éxito masivo del rock en español en Argentina y ha sido considerada la mejor canción rock de la historia argentina, según la revista Rolling Stone y la cadena MTV.
Cuando el contrato con la televisión se interrumpió obtuvo empleo ejecutando el bajo en un precario local musical llamado La Cueva, ubicado en Barrio Norte (Pueyrredón 1723).
En el año 2010, Litto Nebbia grabaría “Con un ángel” para el Álbum: Una Celebración del Rock Argentino Vol.
La costumbre de ese grupo era que, una vez finalizadas las sesiones musicales en La Cueva, se trasladaban a la cercana Plaza Francia o a bares que permanecían abiertos toda la noche, para continuar tocando e intercambiando ideas musicales, hasta el amanecer.
Uno de esos bares era la pizzería La Perla del Once, donde compuso con Tanguito en 1967 el famoso tema «La Balsa» que se volvería un éxito masivo y revolucionaría el rock en español.
También tuvieron una notoria aparición en la película chilena Ayúdeme usted compadre de 1968, donde aparecían como personajes secundarios.
«Yo casi no selecciono, dejó que eso lo haga el público», llegaría a reconocer más adelante.
En mayo de 1983 participó de «El Rosariazo» en el Estadio Obras, un show que reunió a Juan Carlos Baglietto, Silvina Garré, Fito Páez, Lalo de los Santos y Jorge Fandermole, entre otros, mientras que ese mismo año aparece Para que se encuentren los hombres, álbum grabado junto al Cuarteto Zupay.
En 1986 edita su LP número cincuenta, Demasiadas maneras de no saber nada, grabado en los estudios RCA.
Editó material inédito de los tangueros Cobián y Cadícamo, de Roberto Goyeneche en vivo, del pianista y compositor folclórico Cuchi Leguizamón, dijo al respecto: «Para mí, esto no es un negocio.
Por otra parte, y durante las décadas del 90 y 2000, Litto edita álbumes en colaboración con diversos artistas como Lito Vitale, Victor Biglione, Zé Renato, el percusionista uruguayo Cacho Tejera, Domingo Cura; o el CD Danza del corazón, con su banda de apoyo La Luz, entre otros.
Entre 1999 y 2000 publica la serie homenaje a Los Beatles Beatles Songbook, que constó de tres CD, mientras que en 2002 edita Tributo Brian Wilson, en homenaje al músico estadounidense integrante de The Beach Boys.
El disco recoge temas compuestos por los dos músicos, así como una versión de Armando Manzanero.
Por lo tanto, las canciones que lo componen son en su mayoría versiones actuales de los clásicos pertenecientes a la primera época de Nebbia con Los Gatos, sumados a algunas nuevas canciones ("Rodar" -que sirve como introducción y cierre del material discográfico-, "Aromas de una esquina" y "Las palabras mágicas, estas últimas dos co-compuestas con Ariel Minimal) y a un bonus track integrado por una versión del clásico fundacional del rock argentino, "La balsa", y "Pato trabaja en una carnicería" de Moris.