Tras pasar unos años actuando en diversas representaciones se trasladó a Hollywood, donde obtuvo su primer papel en la película The Garden Murder Case (1936), basada en la novela homónima de S.S.
Comenzó en el mundo del cine interpretando papeles en filmes de serie B, generalmente encarnando a personajes duros y honestos.
Asimismo es reseñable la serie de ciencia ficción The Invaders, donde interviene en 13 episodios entre 1967 y 1968.
En Broadway, Kent Smith alcanzó el éxito con obras como Dodsworth (1934), Saint Joan (1936), Antony and Cleopatra (1948) o Bus Stop (1956).
Smith estuvo casado con la actriz Betty Gillette desde 1937 hasta 1954, y posteriormente con Edith Atwater desde 1962 hasta su muerte, sobrevenida a causa de un fallo cardíaco en Woodland Hills (California), a la edad de 78 años.