Fue concebida y en gran parte realizada por el fraile agustino español Enrique Flórez en el siglo XVIII.

El padre Flórez preparó los veintiocho siguientes, contando desde 1749 como colaborador y ayudante con el bibliógrafo Francisco Méndez (1725–1803).

Publicados los cinco primeros tomos, el rey Fernando VI acogió en 1750 bajo su real protección la gigantesca obra.

A la muerte de Flórez (1773), la Orden Agustiniana continuó la publicación y encargó a Manuel Risco (1735–1801) la edición de los dos tomos (XXVIII–XXIX) preparados por Flórez, y prosiguió la obra investigadora hasta el tomo XLII.

Tras más de cuarenta años sin que se hubiera podido dar a la imprenta un volumen, otro agustino, Ángel Custodio Vega, preparó y publicó los últimos tomos de la España sagrada, hasta el LVI.