Posteriormente y a la edad de 20 años firmó un importante contrato con Warner Bros.
En 1956, Malone se transformó en una rubia platino y revirtió su imagen de muchacha buena para coprotagonizar junto a Rock Hudson, Lauren Bacall, y Robert Stack, todos bajo la dirección de Douglas Sirk, el melodrama Escrito sobre el viento.
Consecuentemente, le ofrecieron otros papeles, incluyendo Too Much, Too Soon con Errol Flynn, donde interpretó a Diana Barrymore —su autobiografía—; El hombre de las mil caras —con James Cagney—; y Warlock (El hombre de las pistolas de oro) —con Henry Fonda y Richard Widmark.
Otros trabajos adicionales en la pantalla fueron Ángeles sin brillo donde fue coprotagonista junto a Rock Hudson y Robert Stack; El último viaje con Robert Stack; Joven de corazón (Young at Heart) con Doris Day y Frank Sinatra y El último atardecer con Rock Hudson.
Malone se convirtió en una figura muy conocida al aceptar el papel principal en Peyton Place, serie para televisión de la compañía de difusión americana ABC, desde 1964 a 1968 —conocida en el mundo hispanohablante como La caldera del diablo—, como también al desempeñar un destacado papel en la serie de televisión Rich Man, Poor Man (Hombre rico, hombre pobre).