De Niro estudió en el prestigioso Black Mountain College dirigido por Josef Albers entre 1939 y 1940.
En 1945, fue incluido en una exposición colectiva en Peggy Guggenheim's Art of This Century en Nueva York, que era una galería líder en el arte tanto de modernistas europeos establecidos como de miembros del emergente grupo expresionista abstracto como Jackson Pollock, Mark Rothko, Robert Motherwell, y Clyfford Still.
En ese momento, estaba trabajando principalmente de una manera abstracta, a menudo con referencias figurativas.
El coleccionista Joseph Hirshhorn compró una serie de pinturas del artista y obras sobre papel durante este período a través del galerista de De Niro, Virginia Zabriskie, que están ahora en la colección permanente del Museo Hirshhorn y Jardín de Esculturas en Washington, DC.
Fue enterrado en el cementerio de Kensico en Valhalla, Nueva York.
que "se centra en un artista estadounidense a mediados de carrera dedicada a la búsqueda de la excelencia y la innovación en la pintura ".
Los ganadores anteriores incluyen a Stanley Whitney, Joyce Pensato y Catherine Murphy.
De Niro, Sr. es el tema del corto documental 2014 "Recordando el artista", en la que "su vida y su carrera están descritas en las propias palabras del artista por sus contemporáneos" y De Niro, Jr.