Seguramente su papel más destacado fue en la película Casablanca, en la que interpretó al jefe de la resistencia antinazi Victor Laszlo.

Comenzó su carrera en el cine en los años 30, actuando en películas alemanas, pero dejó Austria para marcharse a Gran Bretaña donde siguió su carrera, hasta que con el estallido de la Segunda Guerra Mundial temió que fuese deportado o detenido.

Sin embargo, Conrad Veidt medió por él y le fue permitido permanecer libre en Inglaterra.

Paul Henreid apareció en películas con regularidad durante las décadas de los cuarenta y cincuenta.

También dirigió para la televisión algunos episodios de Alfred Hitchcock presenta, Maverick, Bonanza y The Big Valley.