Durante su infancia y juventud Nicolás pasó los veranos entre Aix-les-Bains y Dinamarca, donde se reunía con sus primos de las otras cortes europeas entre los que era conocido como « Greek Nicky » (Nicky el griego) para diferenciarlo de su primo, el futuro emperador Nicolás II de Rusia.

Como todos sus hermanos varones, Nicolás comenzó muy joven la carrera militar ingresando en la escuela Evelpídon de Peiraiás.

En 1908, junto con sus hermanos, se vio obligado a abandonar sus funciones militares a causa de las presiones organizadas por la Stratiotikós Sýndesmos, una liga nacionalista que se desarrolló durante el reinado de su padre.

Después del regicidio el príncipe Nicolás declaró que la muerte de su padre había sido orquestada por los servicios secretos alemanes.

Estas declaraciones provocaron una fuerte polémica ya que la nueva reina, Sofía de Prusia, era hermana del Emperador alemán, Guillermo II.