[5] Comenzó a ejercer en 1878, cuando regresó a Cataluña y fue nombrado asesor municipal del ayuntamiento de Gélida y posteriormente arquitecto municipal de Caldes d'Estrac.
[6] En 1888 su esposa Fortunata Benassó enfermó, y la recomendación de los médicos de un clima cálido llevó a Arroyo a contactar a su amigo Salvador Cuyás y Prat (Barcelona, 1838 – Las Palmas de Gran Canaria, 1913), llegado a las islas con anterioridad y acomodado empresario fundador del Circo Cuyás, conocido posteriormente como Teatro Cuyás.
Llegó a Gran Canaria a mediados de 1888 y estableció su residencia en la calle de los Moriscos, denominada posteriormente calle Dr. Rafael González en la capital.
Laureano Arroyo, tras enviudar, se casó con Ana Cardoso Ruiz de Medina, formando la familia Arroyo Cardoso, compuesta, además de por Laureano y su esposa, por los hijos Isidro, Tomás, Consuelo, Carmen, Adela y Ana, contrayendo esta última matrimonio con el pintor gran canario Tomás Gómez Bosch.
Laureano Arroyo fue uno de los primeros arquitectos titulados en ocupar el cargo.
Inmediatamente escribió al Obispo ofreciéndose para dirigir las obras diocesanas, el obispo José Pozuelo y Herrero agradece el gesto pues hay una gran necesidad de sus servicios, pero primero debía consultar al gobierno.
En 1890 diseñó la Comandancia Militar de Marina, posteriormente modificada por Fernando Navarro a principios del siglo XX.
Al año siguiente, en 1891, proyectó una serie de escuelas primarias, dado que en su ciudad solamente funcionaban dos en aquel entonces.
A Candelaria Navarro Cigala, pianista burguesa que vivía y tocaba en esa casa dedicaría Camille Saint-Saëns (conocido como Don Camilo en la capital grancanaria) su Valse Canariote años después, al oírla tocar durante un paseo por Vegueta.
En 1905 proyectó la Iglesia de San José (Padres Franciscanos), que destaca en la zona de Las Canteras-Mesa y López por su vivo color rojo, magnitud y emplazamiento.