La cabecera del departamento fue Arauco.
En 1869, se crea el Departamento de Lebu y el Departamento de Imperial con el sector sur de este Departamento.
En 1934, se restituye la Provincia de Arauco y los departamentos Arauco, Cañete y Lebu.
El Departamento de Arauco limitaba: Desde 1928 el Departamento de Arauco limitaba: La Ilustre Municipalidad de Arauco se encargaba de la administración local del departamento, con sede en Arauco, en donde se encontraba la Gobernación Departamental.
En 1927 con el DFL 8582 se modifica la composición del departamento y con el DFL 8583 se definen las nuevas subdelegaciones y comunas, que entran en vigor el año 1928.