En 1552, fue llamado a Évora para ejercer la función de tutor de D. Antonio, sobrino del rey Juan III y futuro Prior de Crato y fracasado pretendiente a la Corona portuguesa, en un colegio fundado por el cardenal Enrique bajo la dirección de sacerdotes jesuitas; esta experiencia le sirvió para desarrollar sus relaciones políticas y enriquecer su espiritualidad con la mística ignaciana.

[2]​ En Roma, además, amistó con el joven cardenal y futuro santo Carlo Borromeo, quien sufragó la publicación de su manuscrito Stimulus Pastorum (Lisboa, 1565), una de sus más importantes obras, donde delinea el modelo ideal del pastor de almas.

En 1562 fue elegido para organizar el Índice de libros prohibidos.

Su celo contrarreformista fue tal que cada trienio hacía una visita pastoral a las 1260 parroquias de la archidiócesis y promovió eventos formativos para sacerdotes y laicos, relanzando la importancia de la catequesis.

Fundó un seminario diocesano, el primero según los requerimientos de la Contrarreforma.

: Tirée de son histoire écrite en espagnol et en portugais par cinq auteurs, dont le premier est le Père Louis de Grenade.