En 1240 se amplió el Fuero de Molina, algo que volvió a realizarse en 1272, a la muerte del infante, por su hija y heredera del señorío, Blanca Alfonso de Molina.

De hecho, Alfonso IX nombró herederas a sus dos hijas, las infantas Sancha y Dulce.

El infante Alfonso de Molina, que ya había rechazado la Corona leonesa previamente, fue recompensado por su hermano el rey, y gozó de su favor, quien le distinguió y le recompensó con numerosas mercedes, posesiones territoriales y privilegios.

[a]​[7]​Desde Salamanca, y pasando por Toledo, donde se les unieron cuarenta caballeros toledanos, se dirigieron hacia Andújar, y desde allí, se encaminaron a devastar la tierra de Córdoba, y posteriormente, al municipio cordobés de Palma del Río, donde exterminaron a todos los habitantes y tomaron la localidad, dirigiéndose a continuación hacia el reino de Sevilla y hacia Jerez de la Frontera, donde instalaron el campamento cristiano en las cercanías del río Guadalete.

[8]​ El emir Ibn Hud, que había reunido un numeroso ejército dividido en siete cuerpos, se interpuso con él entre el ejército cristiano y la ciudad de Jerez de la Frontera, obligando a los castellano-leoneses a combatir.

[9]​ El año siguiente, el 25 de enero de 1237, su hermano el rey Fernando donó al infanti domno Alfonso, karissimo fratri meo, unas casas, molinos, baños, huerta y viñas en Córdoba (España) así como veinte yugadas de heredad en Torreblanca del Galapagar.

[11]​ Así es descrito un donadío que le fue donado al infante Alfonso de Molina por su sobrino Alfonso X el Sabio:[12]​ En el año 1254 ingresó como familiar en la Orden de Calatrava, obligándose a llevar su hábito y prometiendo que a su muerte, su cadáver recibiría sepultura en el Convento Mayor de la Orden de Calatrava.

[19]​ Posteriormente, sus restos fueron trasladados a la iglesia del Castillo de Calatrava la Nueva[2]​ donde sus restos mortales fueron colocados en un suntuoso sepulcro que se encontraba cobijado por un arco en la capilla mayor del templo.

[18]​ El sepulcro del infante Alfonso de Molina y sus restos mortales no se conservan en la actualidad.