El reprocesamiento nuclear es la separación química de los productos de fisión y actínidos del combustible nuclear gastado . [1] Originalmente, el reprocesamiento se utilizaba únicamente para extraer plutonio para producir armas nucleares . Con la comercialización de la energía nuclear , el plutonio reprocesado se recicló nuevamente para convertirlo en combustible nuclear MOX para reactores térmicos . [2] El uranio reprocesado , también conocido como material combustible gastado, en principio también puede reutilizarse como combustible, pero esto sólo resulta económico cuando el suministro de uranio es bajo y los precios altos. El reprocesamiento nuclear puede extenderse más allá del combustible e incluir el reprocesamiento de otros materiales de reactores nucleares, como el revestimiento de Zircaloy .
La alta radiactividad del material nuclear gastado significa que el reprocesamiento debe ser altamente controlado y ejecutado cuidadosamente en instalaciones avanzadas por personal especializado. Existen numerosos procesos, predominando el proceso PUREX de base química . Las alternativas incluyen calentamiento para eliminar elementos volátiles, quema mediante oxidación y volatilidad del fluoruro (que utiliza flúor extremadamente reactivo ). Cada proceso da como resultado alguna forma de producto nuclear refinado, con desechos radiactivos como subproducto. Debido a que esto podría permitir material nuclear apto para armas , el reprocesamiento nuclear es una preocupación para la proliferación nuclear y, por lo tanto, está estrictamente regulado.
El reprocesamiento del combustible gastado tiene un costo relativamente alto en comparación con el ciclo del combustible de una sola vez, pero se puede aumentar el uso de combustible y disminuir los volúmenes de desechos . [3] El reprocesamiento de combustible nuclear se realiza de forma rutinaria en Europa, Rusia y Japón. En Estados Unidos, la administración Obama dio un paso atrás en los planes del presidente Bush para el reprocesamiento a escala comercial y volvió a un programa centrado en la investigación científica relacionada con el reprocesamiento. [4] No todo el combustible nuclear requiere reprocesamiento; un reactor reproductor no se limita al uso de plutonio y uranio reciclados. Puede emplear todos los actínidos , cerrando el ciclo del combustible nuclear y potencialmente multiplicando unas 60 veces la energía extraída del uranio natural . [5] [6]
Los primeros reactores nucleares a gran escala se construyeron durante la Segunda Guerra Mundial . Estos reactores fueron diseñados para la producción de plutonio para su uso en armas nucleares . Por lo tanto, el único reprocesamiento necesario era la extracción del plutonio (libre de contaminación por productos de fisión ) del combustible de uranio natural gastado . En 1943 se propusieron varios métodos para separar la cantidad relativamente pequeña de plutonio del uranio y los productos de fisión. El primer método seleccionado, un proceso de precipitación llamado proceso de fosfato de bismuto , fue desarrollado y probado en el Laboratorio Nacional de Oak Ridge (ORNL) entre 1943 y 1945 para producir cantidades de plutonio para su evaluación y uso en los programas armamentísticos de Estados Unidos . ORNL produjo las primeras cantidades macroscópicas (gramos) de plutonio separado con estos procesos.
El proceso de fosfato de bismuto se operó por primera vez a gran escala en el sitio de Hanford , a finales de 1944. Tuvo éxito en la separación del plutonio en la situación de emergencia existente entonces, pero tenía una debilidad importante: la incapacidad de recuperar uranio.
El primer proceso exitoso de extracción con solventes para la recuperación de uranio puro y plutonio se desarrolló en ORNL en 1949. [7] El proceso PUREX es el método de extracción actual. También se construyeron plantas de separación en Savannah River Site y una planta más pequeña en la planta de reprocesamiento West Valley que cerró en 1972 debido a su incapacidad para cumplir con los nuevos requisitos reglamentarios. [8]
El reprocesamiento de combustible civil se utiliza desde hace mucho tiempo en las instalaciones de COGEMA en La Hague (Francia), en las instalaciones de Sellafield en el Reino Unido, en Mayak Chemical Combine en Rusia y en instalaciones como la planta de Tokai en Japón, la planta de Tarapur en India y brevemente en la planta de reprocesamiento de West Valley en Estados Unidos.
En octubre de 1976, [9] la preocupación por la proliferación de armas nucleares (especialmente después de que la India demostró su capacidad en materia de armas nucleares utilizando tecnología de reprocesamiento) llevó al presidente Gerald Ford a emitir una directiva presidencial para suspender indefinidamente el reprocesamiento comercial y el reciclaje de plutonio en los EE. UU. El 7 de abril de 1977 , el presidente Jimmy Carter prohibió el reprocesamiento del combustible nuclear gastado de los reactores comerciales . La cuestión clave que impulsó esta política fue el riesgo de proliferación de armas nucleares mediante la desviación de plutonio del ciclo del combustible civil y alentar a otras naciones a seguir el ejemplo de Estados Unidos. [10] [11] [12] Después de eso, sólo los países que ya tenían grandes inversiones en infraestructura de reprocesamiento continuaron reprocesando el combustible nuclear gastado. El presidente Reagan levantó la prohibición en 1981, pero no proporcionó el subsidio sustancial que habría sido necesario para iniciar el reprocesamiento comercial. [13]
En marzo de 1999, el Departamento de Energía de Estados Unidos (DOE) revirtió su política y firmó un contrato con un consorcio formado por Duke Energy , COGEMA y Stone & Webster (DCS) para diseñar y operar una instalación de fabricación de combustible de óxidos mixtos (MOX) . La preparación del sitio en Savannah River Site (Carolina del Sur) comenzó en octubre de 2005. [14] En 2011, el New York Times informó "...11 años después de que el gobierno adjudicara un contrato de construcción, el costo del proyecto se ha disparado a casi $5 "La enorme estructura de hormigón y acero es un armatoste a medio terminar, y el gobierno todavía tiene que encontrar un solo cliente, a pesar de las ofertas de subsidios lucrativos". TVA (actualmente el cliente más probable) dijo en abril de 2011 que retrasaría la decisión hasta que pudiera ver cómo se comportaba el combustible MOX en el accidente nuclear de Fukushima Daiichi . [15]
Tecnologías de separación
Agua y disolventes orgánicos.
PUREX
PUREX , el método estándar actual , es un acrónimo que significa recuperación de plutonio y uranio mediante extracción . El proceso PUREX es un método de extracción líquido-líquido utilizado para reprocesar el combustible nuclear gastado , para extraer uranio y plutonio , independientemente uno del otro, a partir de los productos de fisión . Este es el proceso más desarrollado y utilizado en la industria en la actualidad.
Cuando se utiliza como combustible de reactores de energía comerciales, el plutonio extraído normalmente contiene demasiado Pu-240 para ser considerado plutonio "apto para armas", ideal para su uso en un arma nuclear. Sin embargo, se pueden construir armas nucleares altamente confiables en todos los niveles de sofisticación técnica utilizando plutonio apto para reactores. [16] Además, los reactores que son capaces de repostar combustible con frecuencia pueden usarse para producir plutonio apto para armas , que luego puede recuperarse usando PUREX. Por esta razón, los productos químicos PUREX son monitoreados. [17]
Procesamiento de plutonio
Modificaciones de PUREX
urex
El proceso PUREX se puede modificar para crear un proceso UREX ( tracción UR anium EX ) que podría usarse para ahorrar espacio dentro de los sitios de eliminación de desechos nucleares de alto nivel , como el depósito de desechos nucleares de Yucca Mountain , eliminando el uranio que constituye la vasta la mayor parte de la masa y el volumen del combustible usado y reciclarlo como uranio reprocesado .
El proceso UREX es un proceso PUREX que ha sido modificado para evitar que se extraiga el plutonio. Esto se puede hacer agregando un reductor de plutonio antes del primer paso de extracción del metal. En el proceso UREX, ~99,9% del uranio y >95% del tecnecio se separan entre sí y de los demás productos de fisión y actínidos . La clave es la adición de ácido acetohidroxámico (AHA) a las secciones de extracción y lavado del proceso. La adición de AHA disminuye en gran medida la capacidad de extracción del plutonio y neptunio , proporcionando una resistencia a la proliferación algo mayor que con la etapa de extracción de plutonio del proceso PUREX. [ cita necesaria ]
VERDADERO
Al agregar un segundo agente de extracción, óxido de octil(fenil)-N, N-dibutil carbamoilmetil fosfina (CMPO) en combinación con tributilfosfato (TBP), el proceso PUREX se puede convertir en el proceso TRUEX ( tracción TR y EX uránica ). TRUEX fue inventado en los EE. UU. por el Laboratorio Nacional Argonne y está diseñado para eliminar los metales transuránicos (Am/Cm) de los desechos. La idea es que al reducir la actividad alfa de los residuos, la mayoría de ellos podrán eliminarse con mayor facilidad. Al igual que PUREX, este proceso opera mediante un mecanismo de solvatación .
DIAMEX
Como alternativa a TRUEX, se ha ideado un proceso de extracción que utiliza malondiamida. El proceso DIAMEX ( DIAM ide EX tracción) tiene la ventaja de evitar la formación de residuos orgánicos que contienen elementos distintos al carbono , hidrógeno , nitrógeno y oxígeno . Estos residuos orgánicos pueden quemarse sin que se formen gases ácidos que podrían contribuir a la lluvia ácida (aunque los gases ácidos podrían recuperarse mediante un depurador). La CEA francesa está trabajando en el proceso DIAMEX en Europa . El proceso está lo suficientemente maduro como para que se pueda construir una planta industrial con el conocimiento existente del proceso. [18] Al igual que PUREX, este proceso opera mediante un mecanismo de solvatación.
SANEX
EX tracción selectiva Acti N ide . Como parte del manejo de actínidos menores, se ha propuesto que los lantánidos y los actínidos menores trivalentes se eliminen del refinado PUREX mediante un proceso como DIAMEX o TRUEX. Para permitir que actínidos como el americio se reutilicen en fuentes industriales o se utilicen como combustible, se deben eliminar los lantánidos. Los lantánidos tienen grandes secciones transversales de neutrones y, por tanto, envenenarían una reacción nuclear impulsada por neutrones. Hasta el momento no se ha definido el sistema de extracción para el proceso SANEX, pero actualmente varios grupos de investigación diferentes están trabajando en un proceso. Por ejemplo, la CEA francesa está trabajando en un proceso basado en bis-triazinilpiridina (BTP). [19] [20] [21]
Otros trabajadores están trabajando en otros sistemas, como los ácidos ditiofosfínicos.
UNEX
El proceso de tracción EX universal de la ONU se desarrolló en Rusia y la República Checa ; está diseñado para eliminar completamente los radioisótopos más problemáticos (Sr, Cs y actínidos menores ) del refinado que queda después de la extracción de uranio y plutonio del combustible nuclear usado . [22] [23] La química se basa en la interacción del cesio y el estroncio con polietilenglicol [24] [25] y un anión cobalto carborano (conocido como dicarbollida de cobalto clorado). Los actínidos se extraen mediante CMPO y el diluyente es un aromático polar como el nitrobenceno . También se han sugerido otros diluyentes como el meta - nitrobenzotrifluoruro [26] y la feniltrifluorometilsulfona [ 27] .
Métodos electroquímicos y de intercambio iónico.
Se ha informado de un método exótico que utiliza electroquímica e intercambio iónico en carbonato de amonio . [28] También se han informado otros métodos para la extracción de uranio utilizando intercambio iónico en carbonato alcalino y óxido de plomo "ahumado". [29]
Métodos obsoletos
fosfato de bismuto
El proceso de fosfato de bismuto es un proceso obsoleto que añade una cantidad importante de material innecesario a los residuos radiactivos finales. El proceso de fosfato de bismuto ha sido sustituido por procesos de extracción con disolventes. El proceso de fosfato de bismuto fue diseñado para extraer plutonio de barras de combustible nuclear revestidas de aluminio , que contienen uranio. El combustible se desnudó hirviéndolo en sosa cáustica . Después de quitar la revestimiento, el uranio metálico se disolvió en ácido nítrico .
El plutonio en este punto se encuentra en el estado de oxidación +4. Luego se precipitó de la solución mediante la adición de nitrato de bismuto y ácido fosfórico para formar fosfato de bismuto. Con esto se coprecipitó el plutonio . El líquido sobrenadante (que contiene muchos de los productos de fisión ) se separó del sólido. Luego, el precipitado se disolvió en ácido nítrico antes de agregar un oxidante (como permanganato de potasio ) para producir PuO 2 2+ . El plutonio se mantuvo en el estado de oxidación +6 mediante la adición de una sal dicromato .
A continuación se volvió a precipitar el fosfato de bismuto, dejando el plutonio en solución, y se añadió una sal de hierro (II) (como el sulfato ferroso ). El plutonio se volvió a precipitar utilizando un portador de fosfato de bismuto y se añadió una combinación de sales de lantano y fluoruro , formando un portador sólido de fluoruro de lantano para el plutonio. La adición de un álcali produjo un óxido. El óxido de lantano y plutonio combinado se recogió y se extrajo con ácido nítrico para formar nitrato de plutonio. [30]
Hexona o REDOX
Este es un proceso de extracción líquido-líquido que utiliza metil isobutil cetona, cuyo nombre en código es hexona, como extractante. La extracción se realiza mediante un mecanismo de solvatación . Este proceso tiene la desventaja de requerir el uso de un reactivo de sal ( nitrato de aluminio ) para aumentar la concentración de nitrato en la fase acuosa para obtener una relación de distribución razonable (valor D). Además, la hexona se degrada con ácido nítrico concentrado. Este proceso se utilizó en 1952-1956 en la planta T de Hanford y ha sido reemplazado por el proceso PUREX. [31] [32]
Pu 4+ + 4NO−3+ 2S → [Pu(NO 3 ) 4 S 2 ]
Butex, éter β,β'-dibutoxidietílico
Un proceso basado en un proceso de extracción por solvatación utilizando el extractante triéter mencionado anteriormente. Este proceso tiene la desventaja de requerir el uso de un reactivo de sal ( nitrato de aluminio ) para aumentar la concentración de nitrato en la fase acuosa para obtener una relación de distribución razonable. Este proceso se utilizó en Windscale en 1951-1964. Este proceso ha sido reemplazado por PUREX, que demostró ser una tecnología superior para el reprocesamiento a mayor escala. [33]
acetato de sodio
El proceso de acetato de uranilo de sodio fue utilizado por la primera industria nuclear soviética para recuperar plutonio del combustible irradiado. [34] Nunca se utilizó en Occidente; la idea es disolver el combustible en ácido nítrico , alterar el estado de oxidación del plutonio y luego agregar ácido acético y base. Esto convertiría el uranio y el plutonio en una sal de acetato sólida.
La explosión de los acetatos-nitratos cristalizados en un tanque de desechos no refrigerado provocó el desastre de Kyshtym en 1957.
Alternativas a PUREX
Como el proceso PUREX tiene algunas desventajas, se han realizado esfuerzos para desarrollar alternativas al proceso, algunas de ellas compatibles con PUREX (es decir, el residuo de un proceso podría usarse como materia prima para el otro) y otras totalmente incompatibles. Ninguno de estos ha alcanzado (a partir de la década de 2020) un uso comercial generalizado, pero algunos han sido objeto de pruebas a gran escala o compromisos firmes para su futura implementación a mayor escala. [35]
Piroprocesamiento
El método de reprocesamiento alternativo más desarrollado, aunque no comercializado, es el piroprocesamiento , [36] sugerido como parte del reactor rápido integral (IFR) de combustible metálico representado, un concepto de reactor rápido de sodio de la década de 1990. Después de disolver el combustible gastado en sal fundida, todos los actínidos reciclables , compuestos principalmente de plutonio y uranio, aunque con importantes componentes menores, se extraen mediante electrorefinado/ electroobtención . La mezcla resultante mantiene el plutonio en todo momento en forma de actínidos emisores alfa y gamma no separados , que también es ligeramente autoprotector en escenarios de robo. [37]
Piroprocesamiento es un término genérico para métodos de alta temperatura. Los disolventes son sales fundidas (por ejemplo, LiCl + KCl o LiF + CaF 2 ) y metales fundidos (por ejemplo, cadmio, bismuto, magnesio) en lugar de agua y compuestos orgánicos. La electrorefinación , la destilación y la extracción solvente-solvente son pasos comunes.
Actualmente, estos procesos no tienen un uso significativo en todo el mundo, pero han sido pioneros en el Laboratorio Nacional Argonne [38] [39] y la investigación actual también se lleva a cabo en CRIEPI en Japón, el Instituto de Investigación Nuclear de Řež en la República Checa, el Centro Indira Gandhi para Atomic Research en India y KAERI en Corea del Sur. [40] [41] [42] [43]
Ventajas del piroprocesamiento
Los principios detrás de esto se entienden bien y no existen barreras técnicas significativas para su adopción. [44]
Se aplica fácilmente al combustible gastado de alto quemado y requiere poco tiempo de enfriamiento, ya que las temperaturas de funcionamiento ya son altas.
Alternativamente, la voloxidación [45] (ver más abajo) puede eliminar el 99% del tritio del combustible usado y recuperarlo en forma de una solución fuerte adecuada para usar como suministro de tritio.
Puede separar muchos o incluso todos los actínidos a la vez y producir combustible altamente radiactivo que es más difícil de manipular para robar o fabricar armas nucleares. (Sin embargo, se ha cuestionado la dificultad. [46] ) En contraste, el proceso PUREX fue diseñado para separar plutonio sólo para armas, y también deja atrás los actínidos menores ( americio y curio ), produciendo desechos con una radiactividad de vida más larga.
La mayor parte de la radiactividad en aproximadamente 10 2 a 10 5 años después del uso del combustible nuclear es producida por los actínidos, ya que no existen productos de fisión con vidas medias en este rango. Estos actínidos pueden alimentar reactores rápidos , por lo que extraerlos y reutilizarlos (fisionarlos) aumenta la producción de energía por kg de combustible, además de reducir la radiactividad a largo plazo de los desechos.
La volatilidad del fluoruro (ver más abajo) produce sales que pueden usarse fácilmente en el reprocesamiento de sales fundidas, como el piroprocesamiento.
La capacidad de procesar combustible gastado "fresco" reduce la necesidad de piscinas de combustible gastado (incluso si los radionucleidos de vida corta recuperados "sólo" se envían a almacenamiento, eso todavía requiere menos espacio ya que la mayor parte de la masa, el uranio, se puede almacenar por separado de ellos). El uranio ( uranio reprocesado de actividad específica aún mayor ) no necesita refrigeración para su almacenamiento seguro.
Los radionucleidos de vida corta se pueden recuperar a partir del combustible gastado "fresco", lo que permite su uso directo en la ciencia industrial o la medicina o la recuperación de sus productos de desintegración sin contaminación por otros isótopos (por ejemplo: el rutenio en el combustible gastado se descompone en rodio, todos los isótopos de los cuales otros que103 "El Rh se desintegra aún más en isótopos estables de paladio" . El paladio derivado de la desintegración del rutenio y el rodio por fisión no será radiactivo, pero el paladio por fisión contiene una contaminación significativa con compuestos de larga duración.107 PD . El rutenio-107 y el rodio-107 tienen vidas medias del orden de minutos y se desintegran a paladio-107 antes del reprocesamiento en la mayoría de las circunstancias).
Los posibles combustibles para generadores termoeléctricos de radioisótopos (RTG), que en su mayoría se descomponen en combustible gastado, que ha envejecido significativamente, se pueden recuperar en cantidades suficientes para que valga la pena su uso. Los ejemplos incluyen materiales con vidas medias de alrededor de dos años, como134 Cs ,125 sb ,147 PM . Si bien quizás no sean adecuados para misiones espaciales prolongadas, pueden usarse para reemplazar los generadores diésel en lugares fuera de la red donde es posible repostar combustible una vez al año. [a] El antimonio sería particularmente interesante porque forma una aleación estable con el plomo y, por lo tanto, puede transformarse con relativa facilidad en una forma parcialmente autoprotectora y químicamente inerte. Los combustibles RTG de vida más corta presentan el beneficio adicional de reducir el riesgo de fuentes huérfanas, ya que la actividad disminuirá relativamente rápido si no se realiza ningún reabastecimiento de combustible.
Desventajas del piroprocesamiento
Actualmente (2005) el reprocesamiento en su conjunto no está a favor, y los lugares que sí lo hacen ya tienen plantas PUREX construidas. En consecuencia, hay poca demanda de nuevos sistemas pirometalúrgicos, aunque podría haberla si los programas de reactores de IV Generación se hacen realidad.
La sal usada del piroprocesamiento es menos adecuada para su conversión en vidrio que los materiales de desecho producidos por el proceso PUREX.
Si el objetivo es reducir la longevidad del combustible nuclear gastado en los reactores de combustión, entonces es necesario lograr mejores tasas de recuperación de los actínidos menores.
Trabajar con combustible gastado "fresco" requiere más protección y mejores formas de abordar la producción de calor que trabajar con combustible gastado "envejecido". Si las instalaciones están construidas de tal manera que requieren material de alta actividad específica, no pueden manejar "desechos heredados" más antiguos, excepto mezclados con combustible gastado fresco.
Electrólisis
Los métodos de electrólisis se basan en la diferencia de los potenciales estándar del uranio, el plutonio y los actínidos menores en una sal fundida. El potencial estándar del uranio es el más bajo, por lo tanto, cuando se aplica un potencial, el uranio se reducirá en el cátodo de la solución de sal fundida antes que los demás elementos. [47]
Celda experimental de electrorefinamiento en el Laboratorio Nacional de Argonne
PYRO-A es un medio para separar actínidos (elementos dentro de la familia de los actínidos , generalmente más pesados que el U-235) de los no actínidos. El combustible gastado se coloca en una cesta de ánodo que se sumerge en un electrolito de sal fundida. Se aplica una corriente eléctrica, lo que hace que el uranio metálico (o a veces el óxido, dependiendo del combustible gastado) se deposite en un cátodo de metal sólido, mientras que los otros actínidos (y las tierras raras) pueden absorberse en un cátodo de cadmio líquido . Muchos de los productos de la fisión (como el cesio , el circonio y el estroncio ) permanecen en la sal. [48] [49] [50] Como alternativa al electrodo de cadmio fundido, es posible utilizar un cátodo de bismuto fundido o un cátodo de aluminio sólido. [51]
Como alternativa a la electroobtención, el metal deseado se puede aislar utilizando una aleación fundida de un metal electropositivo y un metal menos reactivo. [52]
Dado que la mayor parte de la radiactividad a largo plazo y el volumen del combustible gastado proviene de actínidos, la eliminación de los actínidos produce desechos que son más compactos y no tan peligrosos a largo plazo. La radiactividad de estos desechos caerá al nivel de varios minerales y menas naturales en unos pocos cientos, en lugar de miles, de años. [53]
Los actínidos mixtos producidos por el procesamiento pirometálico pueden usarse nuevamente como combustible nuclear, ya que prácticamente todos son fisibles o fértiles , aunque muchos de estos materiales requerirían un reactor reproductor rápido para quemarse de manera eficiente. En un espectro de neutrones térmicos , las concentraciones de varios actínidos pesados ( curio -242 y plutonio-240 ) pueden llegar a ser bastante altas, creando un combustible que es sustancialmente diferente del uranio habitual o de los óxidos mixtos de uranio-plutonio (MOX) que utilizaban la mayoría de los reactores actuales. diseñado para usar.
Se ha desarrollado otro proceso piroquímico, el proceso PYRO-B , para el procesamiento y reciclaje de combustible de un reactor transmutador (un reactor reproductor rápido diseñado para convertir desechos nucleares transuránicos en productos de fisión). Un combustible transmutador típico no contiene uranio y contiene transuránicos recuperados en una matriz inerte como el circonio metálico . En el procesamiento PYRO-B de dicho combustible, se utiliza una etapa de electrorefinado para separar los elementos transuránicos residuales de los productos de fisión y reciclar los transuránicos al reactor para su fisión. El tecnecio y el yodo recién generados se extraen para incorporarlos a objetivos de transmutación, y los demás productos de fisión se desechan.
Voloxidación
La voloxidación (para oxidación volumétrica ) implica calentar combustible de óxido con oxígeno, a veces alternando oxidación y reducción, o alternando oxidación por ozono a trióxido de uranio con descomposición mediante calentamiento de nuevo a octóxido de triuranio . [45] Un objetivo principal es capturar el tritio como vapor de agua tritiado antes de su posterior procesamiento, donde sería difícil retener el tritio. El tritio es un contaminante difícil de eliminar de una solución acuosa, ya que no se puede separar del agua excepto mediante separación de isótopos. Sin embargo, el tritio también es un producto valioso utilizado en la industria científica y en las armas nucleares , por lo que la recuperación de una corriente de hidrógeno o agua con un alto contenido de tritio puede hacer que la recuperación específica valga la pena desde el punto de vista económico. Otros elementos volátiles abandonan el combustible y deben recuperarse, especialmente el yodo , el tecnecio y el carbono-14 . La voloxidación también rompe el combustible o aumenta su superficie para mejorar la penetración de los reactivos en los siguientes pasos de reprocesamiento.
Ventajas
El proceso es simple y no requiere maquinaria compleja ni productos químicos más allá de los necesarios en todo reprocesamiento ( celdas calientes , equipos de manipulación remota ).
Productos como el criptón-85 o el tritio, así como el xenón (cuyos isótopos son estables, casi estables o se descomponen rápidamente), pueden recuperarse y venderse para su uso en la industria, la ciencia o la medicina.
La eliminación de productos de fisión volátiles permite un almacenamiento más seguro en un almacenamiento provisional o en un depósito geológico profundo
El material radiactivo no se moviliza químicamente más allá de lo que debería contabilizarse en el almacenamiento a largo plazo. Las sustancias que son inertes como elementos nativos u óxidos permanecen así.
El producto puede usarse como combustible en un reactor CANDU o incluso mezclarse con combustible CANDU gastado tratado de manera similar si queda demasiado material fisionable en el combustible gastado.
El producto resultante se puede procesar adicionalmente mediante cualquiera de los otros procesos mencionados anteriormente y a continuación. La eliminación de productos de fisión volátiles significa que el transporte se vuelve ligeramente más fácil en comparación con el combustible gastado con revestimiento dañado o retirado.
Todos los productos volátiles de interés (aunque habrá helio presente en el combustible gastado, no habrá isótopos radiactivos de helio ) pueden, en principio, recuperarse en una trampa fría enfriada con nitrógeno líquido (temperatura: 77 K (-196,2 °C). ; -321,1 °F) o menos). Sin embargo, esto requiere cantidades significativas de enfriamiento para contrarrestar el efecto del calor de desintegración de volátiles radiactivos como el criptón-85. El tritio estará presente en forma de agua tritiada , que es un sólido a la temperatura del nitrógeno líquido.
El heptóxido de tecnecio se puede eliminar en forma de gas calentando por encima de su punto de ebullición de 392,6 K (119,5 °C; 247,0 °F), lo que reduce los problemas presentados por la contaminación por tecnecio en procesos como la volatilidad del fluoruro o PUREX; El tetróxido de rutenio (gaseoso por encima de 313,1 K (40,0 °C; 103,9 °F)) también se puede eliminar del combustible gastado y recuperar para su venta o eliminación.
Desventajas
Se necesita un procesamiento adicional si el producto resultante se va a utilizar para el reenriquecimiento o la fabricación de combustible MOX.
Si los productos de fisión volátiles escapan al medio ambiente, esto representa un peligro de radiación, principalmente debido a129 Yo , tritio y85Kr . Su recuperación y almacenamiento seguros requieren equipo adicional.
Simplemente calentar el combustible de óxido gastado en una atmósfera inerte o al vacío a una temperatura entre 700 °C (1292 °F) y 1000 °C (1830 °F) como primer paso de reprocesamiento puede eliminar varios elementos volátiles, incluido el cesio, cuyo isótopo cesio-137. emite aproximadamente la mitad del calor producido por el combustible gastado durante los siguientes 100 años de enfriamiento (sin embargo, la mayor parte de la otra mitad proviene del estroncio-90 , que tiene una vida media similar). El balance de masa global estimado para 20.000 g de combustible procesado con 2.000 g de revestimiento es: [54]
Ventajas
No requiere ningún proceso químico
En teoría, ¿se puede lograr un "autocalentamiento" mediante el calor de desintegración de un combustible gastado suficientemente "fresco"?
El cesio-137 tiene usos en la irradiación de alimentos y puede usarse para alimentar generadores termoeléctricos de radioisótopos . Sin embargo, su contaminación con estable133 Cs y larga vida135 El Cs reduce la eficiencia de dichos usos, mientras que la contaminación con134 Los Cs en el combustible gastado relativamente nuevo hacen que la curva de radiación general y producción de calor sea mucho más pronunciada hasta que la mayor parte del134 Cs ha decaído
Puede potencialmente recuperar elementos como el rutenio , cuyo ion rutenato es particularmente problemático en PUREX y que no tiene isótopos con una vida útil significativamente mayor a un año, lo que permite una posible recuperación del metal para su uso.
Se puede agregar una "tercera fase de recuperación" al proceso si las sustancias que se funden pero no se vaporizan a las temperaturas involucradas se drenan a un contenedor para efluentes líquidos y se les permite volver a solidificarse. Para evitar la contaminación con productos de bajo punto de ebullición que se funden a bajas temperaturas, se podría utilizar un tapón de fusión para abrir el recipiente para efluentes líquidos sólo cuando la fase líquida alcanza una determinada temperatura.
Estroncio, que se presenta en forma de un producto de fisión de mediana duración, especialmente problemático.90 Sr es líquido por encima de 1050 K (780 °C; 1430 °F). Sin embargo, el óxido de estroncio permanece sólido por debajo de 2804 K (2531 °C; 4588 °F) y si el óxido de estroncio se va a recuperar con otros efluentes líquidos, debe reducirse al metal nativo antes del paso de calentamiento. Tanto el estroncio como el óxido de estroncio forman hidróxido de estroncio e hidrógeno solubles al contacto con el agua, que se pueden utilizar para separarlos de las partes no solubles del combustible gastado.
Como hay pocos o ningún cambio químico en el combustible gastado, se puede utilizar cualquier método de reprocesamiento químico después de este proceso.
Desventajas
A temperaturas superiores a 1000 K (730 °C; 1340 °F), la forma metálica nativa de varios actínidos , incluido el neptunio (punto de fusión: 912 K (639 °C; 1182 °F)) y el plutonio (punto de fusión: 912,5 K (639,4 °C; 1.182,8 °F)), están fundidos. Esto podría usarse para recuperar una fase líquida, lo que genera preocupaciones de proliferación, dado que el uranio metálico permanece sólido hasta 1.405,3 K (1.132,2 °C; 2.069,9 °F). Si bien el neptunio y el plutonio no pueden separarse fácilmente entre sí por diferentes puntos de fusión, su diferente solubilidad en agua puede usarse para separarlos.
Si se emplea el "autocalentamiento nuclear", el combustible gastado tendrá una actividad específica , producción de calor y liberación de radiación mucho mayores. Si se utiliza una fuente de calor externa, se necesitan cantidades significativas de energía externa, que en su mayor parte se destina a calentar el uranio.
Calentar y enfriar la cámara de vacío y/o las tuberías y recipientes para recolectar efluentes volátiles induce estrés térmico . Esto se combina con daños por radiación al material y posiblemente fragilización de neutrones si fuentes de neutrones como el californio-252 están presentes en un grado significativo.
En el combustible de óxido de uso común, algunos elementos estarán presentes tanto como óxidos como como elementos nativos. Dependiendo de su estado químico, pueden terminar en la corriente volatalizada o en la corriente residual. Si un elemento está presente en ambos estados en un grado significativo, la separación de ese elemento puede ser imposible sin convertirlo todo a un estado químico u otro.
Las temperaturas involucradas son mucho más altas que el punto de fusión del plomo (600,61 K (327,46 °C; 621,43 °F)), lo que puede presentar problemas con el blindaje contra la radiación si se emplea plomo como material de blindaje.
Si se utilizan filtros para recuperar productos de fisión volátiles, estos se convierten en residuos de actividad baja a intermedia.
volatilidad del fluoruro
Los elementos azules tienen fluoruros volátiles o ya lo son; los elementos verdes no pero tienen cloruros volátiles; Los elementos rojos no tienen ninguno de los dos, pero los elementos mismos o sus óxidos son volátiles a temperaturas muy altas. Rendimientos a 10 0,1,2,3 años después de la fisión , sin considerar la captura posterior de neutrones , fracción de 100%, no de 200%. Desintegración beta Kr-85 → Rb , Sr-90 → Zr , Ru-106 → Pd , Sb-125 → Te , Cs-137 → Ba , Ce-144 → Nd , Sm-151 → Eu , Eu-155 → Gd visible .
En el proceso de volatilidad del fluoruro, el flúor reacciona con el combustible. El flúor es mucho más reactivo que incluso el oxígeno que pequeñas partículas de combustible de óxido molido estallarán en llamas cuando se dejen caer en una cámara llena de flúor. Esto se conoce como fluoración a la llama; el calor producido ayuda a que la reacción avance. La mayor parte del uranio , que constituye la mayor parte del combustible, se convierte en hexafluoruro de uranio , la forma de uranio utilizada para el enriquecimiento de uranio , que tiene un punto de ebullición muy bajo. El tecnecio , el principal producto de fisión de larga duración , también se convierte eficientemente en su hexafluoruro volátil. Algunos otros elementos también forman hexafluoruros, pentafluoruros o heptafluoruros igualmente volátiles. Los fluoruros volátiles se pueden separar del exceso de flúor mediante condensación y luego separarse entre sí mediante destilación fraccionada o reducción selectiva . El hexafluoruro de uranio y el hexafluoruro de tecnecio tienen puntos de ebullición y presiones de vapor muy similares, lo que dificulta la separación completa.
Algunos elementos transuránicos como el plutonio , el neptunio y el americio pueden formar fluoruros volátiles, pero estos compuestos no son estables cuando disminuye la presión parcial del flúor. [55] La mayor parte del plutonio y parte del uranio permanecerán inicialmente en cenizas que caen al fondo del fluorador de llama. La proporción plutonio-uranio en las cenizas puede incluso aproximarse a la composición necesaria para el combustible de un reactor de neutrones rápidos . Una mayor fluoración de las cenizas puede eliminar todo el uranio, neptunio y plutonio en forma de fluoruros volátiles; sin embargo, es posible que algunos otros actínidos menores no formen fluoruros volátiles y, en cambio, permanezcan con los productos de fisión alcalina. Es posible que algunos metales nobles no formen fluoruros en absoluto, pero permanecen en forma metálica; sin embargo, el hexafluoruro de rutenio es relativamente estable y volátil.
Los diseños de reactores de sales fundidas llevan a cabo el reprocesamiento de la volatilidad del fluoruro de forma continua o a intervalos frecuentes. El objetivo es devolver los actínidos a la mezcla de combustible fundido para una eventual fisión, mientras se eliminan los productos de fisión que son venenos de neutrones o que pueden almacenarse de manera más segura fuera del núcleo del reactor mientras se espera su eventual transferencia a un almacenamiento permanente.
Volatilidad y solubilidad del cloruro.
Muchos de los elementos que forman fluoruros volátiles de alta valencia también formarán cloruros volátiles de alta valencia. La cloración y la destilación es otro método posible de separación. La secuencia de separación puede diferir útilmente de la secuencia de los fluoruros; por ejemplo, el tetracloruro de circonio y el tetracloruro de estaño tienen puntos de ebullición relativamente bajos de 331 °C (628 °F) y 114,1 °C (237,4 °F). Incluso se ha propuesto la cloración como método para eliminar el revestimiento de circonio del combustible, [45] en lugar del revestimiento mecánico.
Es probable que los cloruros sean más fáciles de convertir más tarde que los fluoruros en otros compuestos, como los óxidos.
Los cloruros que quedan después de la volatilización también pueden separarse mediante solubilidad en agua. Los cloruros de elementos alcalinos como americio , curio , lantánidos , estroncio y cesio son más solubles que los de uranio , neptunio , plutonio y circonio .
Ventajas de la volatilidad de los halógenos.
El cloro (y en menor medida el flúor [56] ) es una sustancia química industrial fácilmente disponible que se produce en grandes cantidades [57]
La destilación fraccionada permite separar muchos elementos entre sí en un solo paso o en la repetición iterativa del mismo paso.
El uranio se producirá directamente como hexafluoruro de uranio , la forma utilizada para el enriquecimiento.
Muchos fluoruros y cloruros volátiles lo son a temperaturas relativamente moderadas, lo que reduce el estrés térmico. Esto es especialmente importante ya que el punto de ebullición del hexafluoruro de uranio es inferior al del agua, lo que permite conservar energía en la separación de productos de fisión de alto punto de ebullición (o sus fluoruros) entre sí, ya que esto puede tener lugar en ausencia de uranio, lo que hace hasta la mayor parte de la masa
Algunos fluoruros y cloruros se funden a temperaturas relativamente bajas, lo que permite una "separación de fases líquidas" si se desea. Esas sales de bajo punto de fusión podrían procesarse adicionalmente mediante electrólisis de sales fundidas.
Los fluoruros y los cloruros difieren en su solubilidad en agua según el catión. Esto se puede utilizar para separarlos mediante una solución acuosa. Sin embargo, algunos fluoruros reaccionan violentamente con el agua, lo cual debe tenerse en cuenta.
Desventajas de la volatilidad de los halógenos.
Muchos compuestos de flúor o cloro, así como los propios elementos nativos, son tóxicos, corrosivos y reaccionan violentamente con el aire, el agua o ambos.
El hexafluoruro de uranio y el hexafluoruro de tecnecio tienen puntos de ebullición muy similares (329,6 K (56,5 °C; 133,6 °F) y 328,4 K (55,3 °C; 131,4 °F) respectivamente), lo que dificulta separarlos completamente entre sí mediante destilación.
La destilación fraccionada, tal como se utiliza en el refinado de petróleo, requiere grandes instalaciones y enormes cantidades de energía. Procesar toneladas de uranio requeriría instalaciones tan grandes como las de petróleo; sin embargo, a diferencia de las refinerías de petróleo, todo el proceso tendría que realizarse dentro de un blindaje contra la radiación y habría que tomar medidas para evitar fugas de sustancias volátiles, venenosas y radiactivas. fluoruros
El hexafluoruro de plutonio hierve a 335 K (62 °C; 143 °F), lo que significa que cualquier instalación capaz de separar el hexafluoruro de uranio del hexafluoruro de tecnecio es capaz de separar el hexafluoruro de plutonio de cualquiera de los dos, lo que genera preocupaciones de proliferación.
La presencia de emisores alfa induce algunas reacciones (α,n) en el flúor, produciendo tanto radiactivos como22Na y neutrones. [58] Este efecto se puede reducir separando los emisores alfa y el flúor lo más rápido posible. Interacciones entre los dos isótopos estables del cloro35cl y37 El Cl, por un lado, y las partículas alfa, por el otro, son menos preocupantes porque no tienen una sección transversal tan alta y no producen neutrones ni radionucleidos de vida larga. [59]
Para determinar la distribución de metales radiactivos con fines analíticos, se pueden utilizar resinas impregnadas de disolvente (SIR) . Los SIR son partículas porosas que contienen un extractante dentro de sus poros. Este enfoque evita el paso de separación líquido-líquido requerido en la extracción líquido-líquido convencional . Para la preparación de SIR para separaciones radioanalíticas, se puede utilizar Amberlite XAD-4 o XAD-7 orgánicos. Los posibles agentes de extracción son, por ejemplo, cloruro de trihexiltetradecilfosfonio (CYPHOS IL-101) o N,N0-dialquil-N,N0-difenilpiridin-2,6-dicarboxiamidas (R-PDA; R = butilo, octilo, decilo, dodecilo). [60]
Ciencias económicas
La economía relativa del reprocesamiento-eliminación de residuos y el almacenamiento provisional-eliminación directa fue el foco de mucho debate durante la primera década de la década de 2000. Los estudios [61]
han modelado los costos totales del ciclo del combustible de un sistema de reprocesamiento-reciclado basado en el reciclaje único de plutonio en reactores térmicos existentes (a diferencia del ciclo de reactor reproductor propuesto ) y lo han comparado con los costos totales de un sistema de combustible abierto. ciclo con eliminación directa. La gama de resultados producidos por estos estudios es muy amplia, pero todos coincidieron en que, en las condiciones económicas actuales, la opción de reprocesamiento-reciclaje es la más costosa. [62] Si bien el mercado del uranio -particularmente sus fluctuaciones a corto plazo- tiene sólo un impacto menor en el costo de la electricidad procedente de la energía nuclear, las tendencias a largo plazo en el mercado del uranio afectan significativamente la economía del reprocesamiento nuclear. Si los precios del uranio aumentaran y se mantuvieran consistentemente altos, "estirar el suministro de combustible" a través de combustible MOX, reactores reproductores o incluso el ciclo del combustible de torio podría resultar más atractivo. Sin embargo, si los precios del uranio siguen bajos, el reprocesamiento seguirá siendo menos atractivo. [ cita necesaria ]
Si el reprocesamiento se realiza únicamente para reducir el nivel de radiactividad del combustible gastado, se debe tener en cuenta que el combustible nuclear gastado se vuelve menos radiactivo con el tiempo. Después de 40 años, su radiactividad cae un 99,9%, [63] aunque todavía se necesitan más de mil años para que el nivel de radiactividad se acerque al del uranio natural. [64] Sin embargo, el nivel de elementos transuránicos , incluido el plutonio-239 , sigue siendo alto durante más de 100.000 años, por lo que si no se reutilizan como combustible nuclear, esos elementos necesitan una eliminación segura debido a razones de proliferación nuclear , así como al peligro de radiación.
El 25 de octubre de 2011, una comisión de la Comisión Japonesa de Energía Atómica reveló durante una reunión cálculos sobre los costes del reciclaje del combustible nuclear para la generación de energía. Estos costos podrían duplicar los costos de la eliminación geológica directa del combustible gastado: el costo de extraer plutonio y manipular el combustible gastado se estimó entre 1,98 y 2,14 yenes por kilovatio-hora de electricidad generada. Desechar el combustible gastado como residuo costaría sólo entre 1 y 1,35 yenes por kilovatio-hora. [65] [66]
En julio de 2004, los periódicos japoneses informaron que el gobierno japonés había estimado los costos de eliminación de desechos radiactivos, contradiciendo las afirmaciones de cuatro meses antes de que no se habían hecho tales estimaciones. Se estimó que el costo de las opciones sin reprocesamiento oscilaba entre un cuarto y un tercio (entre 5.500 y 7.900 millones de dólares) del costo del reprocesamiento (24.700 millones de dólares). A finales del año 2011 quedó claro que Masaya Yasui, que había sido director de la División de Planificación de Políticas de Energía Nuclear en 2004, había ordenado en abril de 2004 a su subordinado que ocultara los datos. El hecho de que los datos se ocultaran deliberadamente obligó al ministerio a volver a investigar el caso y a reconsiderar la posibilidad de castigar a los funcionarios implicados. [67] [68]
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Notas
^ un radioisótopo con una vida media de dos años retendrá 0,5 ^ 0,5 o más del 70% de su potencia después de un año; todos esos isótopos tienen una vida media superior a dos años y, por lo tanto, retendrían aún más potencia. Incluso si se perdiera el período de repostaje anual, aún quedaría más de la mitad de la energía para el segundo período de repostaje.
Lectura adicional
Williamson, MA; Willit, JL (2011). "Hojas de flujo de piroprocesamiento para el reciclaje de combustible nuclear usado" (PDF) . Ingeniería y Tecnología Nuclear . 43 (4): 329–334. doi : 10.5516/NET.2011.43.4.329 .
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Consejo Nacional de Investigación, "Nuclear Wastes: Technologies for Separation and Transmutation", National Academy Press, Washington DC 1996.
Enlaces externos
Procesamiento de combustible nuclear usado, Asociación Nuclear Mundial
Proceso PUREX, Sociedad Nuclear Europea
Combustible de óxidos mixtos (MOX) – Asociación Nuclear Mundial
Opciones de eliminación de excedentes de plutonio utilizable para armas – Informe del Servicio de Investigación del Congreso para el Congreso
Breve historia del reprocesamiento de combustible
Bibliografía comentada para el reprocesamiento de combustible nuclear gastado de la Biblioteca Digital Alsos para Cuestiones Nucleares