En 2009 trabajó en Ágora, de Alejandro Amenábar, filme en el que compartió cartel con Rachel Weisz y Max Minghella.Junto a él, intervinieron, entre otros, Eva Longoria y Peter O’Toole.[11] En 2013 protagonizó la película Inside Llewyn Davis, escrita y dirigida por los hermanos Coen.Interpretó a un cantante de folk talentoso pero sin éxito en un drama ambientado en Greenwich Village en 1961.Su trabajo junto a los Coen sirvió además para llamar la atención de la industria del cine, por lo que declaró más tarde: «Hacer Inside Llewyn Davis me dio muchas oportunidades que de otra forma no hubiese tenido, y desde entonces he estado trabajando casi sin parar».[14] Coprotagonizó junto a Jessica Chastain la película de J. C. Chandor El año más violento (2014), sustituyendo al actor Javier Bardem.
