Tal vez su canción más internacional sea Ne me quitte pas (1959), traducida a diversos idiomas e interpretada por muchos.Aunque se le considera un maestro en las letras, su parte musical es de gran calidad y no está limitada a un estilo.Grabó versiones en neerlandés de canciones como Le Plat Pays, Ne me quitte pas y Les bourgeois.Ya en el verano de 1967, actuó en su primer largometraje, Les Risques du métier del director André Cayatte.Más tarde, como actor interpretó al oponente de Claude Jade en la película Mon oncle Benjamin.Participó en otras películas, aunque sus actuaciones cinematográficas no son del calibre que las musicales.Su última compañera sentimental desde diciembre de 1971 fue la actriz Maddly Bamy (Guadalupe, 1943), que acompaña al cantante hasta su muerte en 1978.Allí permaneció hasta 1977, cuando volvió a París y grabó su muy bien recibido último disco Les Marquises, en unas condiciones de salud muy difíciles.La canción Les Marquises que cierra el álbum sólo se pudo grabar una vez.Aunque Francia era la "nación espiritual" de Brel y realizó afirmaciones contradictorias sobre su Bélgica natal, muchos minimizan la importancia de estos hechos ya que muchas de sus mejores composiciones rinden tributo a Bélgica, como por ejemplo Le plat pays o Il neige sur Liège En 1959 Brel graba lo que sería su obra maestra y mayor éxito, el sencillo Ne me quitte pas (No me abandones), una sentida balada con una sencilla estructura melódica y una poderosa letra inspirada en la ruptura amorosa con Suzanne Gabriello "Zizou", Brel abandonó a su amante embarazada mientras ella suplicaba.La canción ha sido interpretada por los más importantes cantantes desde su publicación original, rebasando ritmos, estilos e idiomas.Recopilar una discografía completa de Jacques Brel es muy complejo, ya que sus obras han sido publicadas en muchas permutaciones diferentes, en países distintos y formatos variados; incluso algunos discos se conocen a veces por más de un título.
