Se destacó especialmente en la música popular brasileña contemporánea,[1] sobre todo como uno de los autores pilares en la Bossa nova.
La primera Bossa Nova que compuso fue "Loura ou Morena", a los 14 años.
Cuando finalizó sus estudios, publicó sus libros Caminho para a distância (1933) y Forma e exégese.
Dos años más tarde se unió al cuerpo diplomático de Brasil y publicó su libro Cinco elegías.
En 1946 fue enviado a Los Ángeles como vicecónsul en su primer destino diplomático y publicó su obra Poemas, sonetos e baladas.
Su primera samba (compuesta junto con el músico Antônio Maria) fue Quando tu passas por mim y se publicó en 1953.
En 1959 Marcel Camus lleva al cine Orfeu da Conceição con el título de Orfeo negro.
En 1958, la cantante Elizeth Cardoso publicó el disco Canção do amor demais, que marcó el comienzo de la bossa-nova.
Este disco solo contiene composiciones del dúo Jobim-de Moraes o realizadas por uno de los dos (Canção do amor demais, Luciana, Estrada branca, Chega de saudade, Outra vez...), en una producción que también incluía a João Gilberto en las dos últimas pistas.
Quizás el mejor ejemplo de lo anterior sea el poema Para viver um grande amor, donde quedan sintetizadas toda la filosofía y la forma poética preferidas por este gran bohemio.
Vinicius sugirió para lograr un mejor resultado del disco, que las canciones fuesen grabadas en el estudio y que después, encimaran las voces del público rioplatense, entusiasta, alegre y emotivo.
Con su voz de cava, teñida por los cigarros y el alcohol, Vinicius canta como nunca.