Educado en Constantinopla (actual Estambul), Simeón sucedió a su padre, Boris I, en 893 después del breve reinado de su hermano mayor, Vladimir.

Simeón nació en 864 u 865, como el tercer hijo del kniaz (príncipe) Boris I, quien pertenecía a la dinastía Krum.

[4]​[13]​ Mientras tanto, Vladimir ascendió al trono después de que su padre Boris se retirara a un monasterio.

[26]​ León VI también pudo haber firmado un acuerdo con Arnulfo para asegurar que los francos no apoyaran a Simeón contra los magiares.

[30]​ Simeón, sospechando, arrestó al emisario bizantino y ordenó que la ruta utilizada por la armada bizantina para llegar al Danubio fuese bloqueada con cuerdas y cadenas hasta que pudiera hacer frente a las fuerzas de Nicéforo Focas.

[39]​ Utilizando la invasión magiar en las tierras eslavas vecinas en 896 como casus belli, finalmente marchó contra los magiares junto con sus nuevos aliados pechenegos ese mismo año, derrotándolos completamente en la batalla del Buh meridional.

[6]​ Alegando que no todos los prisioneros habían sido puestos en libertad, Simeón invadió nuevamente el Imperio bizantino en el verano de 896 y marchó directamente hacia Constantinopla.

[43]​ Armando prisioneros árabes y enviándolos a combatir contra los búlgaros como una medida desesperada, León VI consiguió repelerlos de Constantinopla, ya que estaban sitiándola.

[49]​[50]​[51]​ Después de que los árabes hubieran saqueado la ciudad, Tesalónica se había convertido en un blanco fácil no solo para Bulgaria, sino también para los vecinos eslavos.

[58]​[59]​ Muchos residentes de Constantinopla no reconocieron al joven emperador y en cambio apoyaron al pretendiente Constantino Ducas, que, exacerbada por las revueltas en el sur de Italia y la planeada invasión árabe en Anatolia oriental, únicamente favorecían a Simeón.

[69]​ En los años siguientes, las fuerzas búlgaras continuaron actuando en las provincias bizantinas al noroeste, cerca de Dirraquio y Tesalónica, pero no hubo una nueva campaña contra Constantinopla.

Intentó crear una alianza con los pechenegos, pero sus emisarios no conseguían competir con los recursos financieros de los bizantinos, que armaron una gran campaña contra Bulgaria.

[74]​[75]​ Cuando se enteró de la invasión, el zar marchó inmediatamente para interceptar a los bizantinos y atacó desde las colinas cercanas, tomándolos por sorpresa.

[74]​ Los magiares y los serbios tampoco entraron en la guerra: Los primeros estaban ocupados con sus aliados francos en Europa Occidental y los serbios se mostraban reacios porque Miguel de Zahumlia, un aliado de Bulgaria, había avisado a Simeón del plan.

[84]​ Poco después de la campaña, Simeón se volvió contra el príncipe serbio Pedro Gojniković por haber intentado aliarse con los bizantinos.

[41]​ El zar envió un ejército liderado por dos de sus comandantes, Teodoro Sigritsa y Marmais a Serbia.

[90]​ Incapaz de tomar el trono bizantino por medios diplomáticos, el enfurecido emperador búlgaro nuevamente tuvo que guerrear para imponer su voluntad.

[93]​ Desesperado por conquistar Constantinopla, Simeón había diseñado una gran campaña para 924 y envió emisarios al califa fatimí, Abdullah al-Mahdi Billah para tratar de utilizar su poderosa armada en el ataque.

A cambio, el emperador búlgaro tendría que devolver algunas ciudades en la costa del mar Negro.

[96]​ Durante la conversación, se dice que dos águilas fueron vistas en el cielo, primero juntas y luego separadas, una volando a Constantinopla y la otra a Tracia, que fue tomada como un signo de imposibilidad de reconciliación entre los dos emperadores.

[41]​ Temiendo una represalia, Tomislav aceptó abandonar su alianza con los bizantinos y con la ayuda del legado papal Madalberto, firmó una paz basada en el statu quo ante bellum.

Los cronistas bizantinos relatan una leyenda según la cual el emperador búlgaro murió al mismo tiempo que Romano decapitó una estatua de Simeón.

[107]​[108]​ Fue sucedido por su hijo Pedro, con Jorge Sursuvul, el abuelo o tío materno del niño, que sirvió como regente.

Con su primera esposa, cuya identidad es desconocida, tuvo un hijo llamado Miguel, que nació antes de 913.

[111]​ Con su segunda esposa llamada María Sursuvul, la hija o hermana del influyente Jorge Sursuvul, tuvo tres hijos: Pedro, quien lo sucedió en el trono en 927 y gobernó hasta 969; Iván, quien se rebeló contra Pedro en 928 y huyó a Bizancio; y Benjamín o Boyan,[112]​ que, según el historiador lombardo Liutprando de Cremona, «poseía el poder de transformarse en lobo u otro animal extraño».

[118]​ Habiendo pasado sus primeros años en Constantinopla, Simeón introdujo la cultura bizantina a la corte búlgara al mismo tiempo que conseguía evitar la asimilación cultural a través del poderío militar y de la autonomía religiosa.

[123]​ En los últimos años del dominio otomano, la popularidad de Simeón I creció mucho y era visto como un ejemplo en el período conocido como el «Despertar nacional búlgaro».

[128]​ La pintura, «El Zar Búlgaro Simeón» es parte de los 20 lienzos hechos por Alfons Mucha, La Épica Eslava.