Pensó ingresar en alguna congregación e hizo voto de servir a Dios y al prójimo.

Pero al no tener una buena salud, no la aceptaron las religiosas capuchinas En 1623 escribió: «En la fiesta del Pentecostés, durante la Santa Misa cuando yo estaba haciendo oración en la iglesia, mi mente fue completamente liberada de toda duda.

Dos años después falleció su marido y Luisa libre para cumplir su deseo de consagrarse a la religión.

En 1632, Luisa hizo un retiro para buscar una guía interna con respecto al próximo paso a dar.

Luisa se sintió preparada para esta misión y comunicó estas aspiraciones a Vicente.

Luisa, de acuerdo con Vicente, reunió en su casa para formar a las mujeres del pueblo jóvenes humildes que tenían la energía y la actitud apropiada.

Luisa misma hizo el arduo viaje a [Angers] en compañía de tres hermanas.

En poco tiempo, Luisa de Marillac fundó nuevas comunidades en treinta ciudades de Francia y Polonia: París, Richelieu, Angers, Sedan, Nanteuil-le-Haudouin, Liancourt, Saint-Denis, Serqueux, Nantes, Fontainebleau, Montreuil-sur-Mer, Charo, Chantilly, Montmirail, Hennebont, Brienne, Étampes, Bernay, Sainte-Marie du Mont, Cahors, Saint-Fargeau, Ussel, Calais, Metz y Narbona.