Se afilió al Partido Nazi, fue nombrado Gauleiter Honorario y llegó a ser SS-Gruppenführer.

Durante sus estudios, se afilió a la asociación estudiantil Burschenschaft Markomannia, de la que fue presidente en 1903-1904.

De vuelta a la vida civil, Jung entró al servicio del gobierno en octubre de 1906 en los Ferrocarriles Reales Imperiales Austriacos como ingeniero mecánico, convirtiéndose más tarde en inspector y jefe de taller en Viena y Reichenberg (hoy Liberec).

El 1 de julio de 1909, Jung se unió al pangermánico Partido Obrero Alemán (DAP) y se transformó en un ardiente agitador del partido.

[2]​En colaboración con el Dr. Walter Riehl, Jung elaboró un nuevo programa para el partido en Iglau en 1913, "el cual incluía una comparación más detallada entre el marxismo internacional y el nacionalsocialismo para resaltar sus diferencias ideológicas, además de una crítica más aguda al capitalismo, la democracia, las poblaciones foráneas y los judíos.

En este documento, el antisemitismo quedaba en segundo plano respecto al antieslavismo, el anticlericalismo y el anticapitalismo".

Durante este periodo Jung acuñó el eslogan «Gemeinnutz geht vor Eigennutz» (el bien común está por encima del interés propio).

Este lema se convertiría en un principio fundamental de la ideología nazi.

Durante la Primera Guerra Mundial, abogó por que los alemanes se apoderaran del Lebensraum en el este.

Editó el periódico del partido en alemán, Neuen Zeit, en Troppau (actual Opava), y fue coeditor de la revista mensual Volk und Gemeinder.

Se le atribuye haber influido en el Partido Obrero Alemán, el equivalente alemán del DNSAP, para que añadiera el término «nacionalsocialista» a su nombre el 24 de febrero de 1920, con el objetivo de subrayar su oposición al capitalismo y alinearse con los partidos austriaco y checoslovaco.

[6]​ En esa época, Adolf Hitler, un orador emergente de 30 años en el DAP alemán, proponía renombrarlo como «Partido Socialrevolucionario».

En uno de esos encuentros, Jung describió a Hitler en un artículo como un mártir del movimiento y lo comparó con Jesús.

Sus miembros portaban uniformes marrones similares a los de las SA y organizaban grandes concentraciones y desfiles a favor de la unificación con Alemania.

El 9 de junio de 1938, Hitler le concedió el título de catedrático y Jung ocupó esa posición en la academia hasta 1940, enseñando teoría política y publicando numerosos escritos sobre ideología, así como artículos propagandísticos en contra del pueblo checo y el Estado checo.