Además, fue gobernador del Nuevo México novohispano y alcalde mayor de Acapulco.

Peralta tomó posesión de su cargo en San Gabriel (orilla oeste del río Bravo en San Juan Pueblo) a principios de 1610, aportando doce soldados y ocho frailes franciscanos.

Entre las instrucciones recibidas estaba la búsqueda del supuesto estrecho de Anián, en el que debería establecer un puerto seguro.Peralta retomó el plan del gobernador Oñate de trasladar la población hacia el sur y en 1610 fundó Santa Fé de Nuevo México en el valle del río Santa Fe en un lugar apropiado para el desarrollo agrícola.

Suyos fueron los planos, distritos y parcelas, incluyendo la plaza de Santa Fe para los edificios del gobierno.

Las disputas con el fraile franciscano Fray Isidro Ordóñez sobre quién ejercía la máxima autoridad en Nuevo México ocasionaron desplantes y acusaciones cruzadas sobre quién cuidaba más y mejor a los indios.

Ordóñez asumió todo el poder civil y religioso en Nuevo México hasta que llegara el nuevo gobernador temporal, don Bernardino de Ceballos, en el verano de 1614.