Se distinguió por sus estudios sobre las culturas mesoamericanas precolombinas durante los años de 1950 a 1970.
Al inicio de la guerra civil española se unió a las fuerzas republicanas.
En 1937 se casó con su novia de varios años Ángeles Gil, con quien posteriormente tuvo dos hijos, más tarde debió emigrar a México.
En México se incorporó al Instituto Nacional de Antropología e Historia en donde fue catedrático.
En los años 1940, Armillas condujo excavaciones en Teotihuacán en el Valle de México, dando continuidad a los trabajos de George Vaillant, Eduardo Noguera, y Sigvald Linné.