Se ganó pronto la confianza del marqués-gobernador, quien lo envió a España para que informara al emperador Carlos V sobre la sublevación de Manco Inca, que amenazaba con hacer perder los avances logrados en la conquista del Imperio inca.

Tras ser liberado Hernando, este decidió enfrentar a Almagro, organizando un ejército al que se sumó Peranzúrez como capitán de caballería.

El victorioso Hernando Pizarro otorgó entradas o permisos para descubrir y conquistar nuevas tierras a algunos de sus más leales subordinados.

Peranzúrez avanzó con sus hombres hasta Carabaya donde descansó dos meses, preparándose para las duras jornadas que se le avecinaban.

Decidieron construir balsas para ganar la otra orilla, pero fueron recibidos por los indios maquires con flechas envenenadas, las cuales hirieron a muchos españoles.

Peranzúrez decidió avanzar con treinta jinetes para explorar la región, mientras que el resto de sus hombres acampaban a orillas del río.

Uno de sus subordinados, Juan Alonso Palomino, se adelantó con once jinetes, pero solo descubrió que la región era más pobre todavía.

No obstante, más expedicionarios murieron, víctimas del hambre y las enfermedades.

Esta villa, luego ciudad, fue conocida sucesivamente por diversos nombres: Charcas, Chuquisaca, y finalmente Sucre.

Todos ello llegaron a Arequipa, donde se les unieron un grupo de soldados que marchaban para unirse a Perálvarez de Holguín, otro capitán leal al rey que se había sublevado en el Cuzco.

Todos juntos se dirigieron al Cuzco, donde los recibió Perálvarez, el cual nombró a Peranzúrez como su capitán de lanzas.

Allí acabó por morir Peranzúrez, siendo sepultado por los vecinos con grandes honores, como le correspondía por ser capitán perulero.