Posteriormente ingresó en ETA, constituyéndose la organización por una junta directiva colegiada formada en 1959 por Eneko Irigaray, David López Dorronsoro, Txillardegi, Benito del Valle, J. Manuel Agirre, Julen Madariaga y el propio Patxi Iturrioz.

Ésta concentraba la mayoría de las atribuciones que hasta entonces habían pertenecido al Ejecutivo, cuyos miembros se encontraban en el exilio.

En 1963 Iturrioz fue detenido y en 1964 se exilió a Bélgica donde coincidiría con otros dirigentes de la organización tras ser prohibida su estancia en territorio francés.

La Oficina Política de ETA, encabezada por Iturrioz, buscó alianzas con Comisiones Obreras y otras fuerzas sociales y políticas clandestinas no nacionalistas, mientras rechazaba la unidad vasquista con sectores del nacionalismo vinculados a la burguesía.

ETA estaba dividida ideológicamente y se inició entonces un movimiento interno cuyo objetivo era desbancar a los «obreristas».

A su regreso, participó en la formación de la candidatura Euskadiko Ezkerra (EE), creada por EIA y EMK.