[1][2] En 1655 fue ordenado sacerdote por el arzobispo Baltasar Moscoso y Sandoval y en abril de 1660 el papa Alejandro VII lo nombró cardenal presbítero de Santa Balbina,[3] con cuyo título fijó su residencia en Roma.
[4] En 1664 Felipe IV le encargó el virreinato del reino de Nápoles en sustitución de Gaspar de Bracamonte Guzmán; en sus funciones como virrey tuvo que hacer frente a la precaria situación de Nápoles, inmersa en la corrupción y el bandidaje.
[6] Mariana de Austria, regente tras la muerte de Felipe IV, le nombró inquisidor general de España, aunque poco después le instó a renunciar sin haber llegado a ejercer efectivamente el puesto.
En abril del mismo año volvió a España dejando el gobierno de Nápoles a su hermano Pedro Antonio de Aragón.
[2] Nombrado presidente del Consejo de Aragón en 1677, murió en Madrid ese mismo año dejando todos sus bienes al colegio de Nuestra Señora de los Infantes; su cuerpo fue enterrado en el convento de las capuchinas de Toledo, del cual había sido protector y benefactor.