Su carrera se vio interrumpida por la guerra franco-prusiana, y su pasión por la carrera militar casi le convenció para dejar el teatro, hasta que recibió en 1872 la oportunidad de interpretar a Orestes en la pieza de Jean Racine Andrómaca, representada en la Comédie Française.
Su notable presencia y voz, y su apasionado vigor actuando, causaron una inmediata impresión, con lo que pasó a formar parte, como asociado, de la Comédie-Française en 1874.
En 1914, con el inicio de la Primera Guerra Mundial, su situación le lleva a defender los intereses de la Comédie-Française cuando parte del elenco es movilizado.
Su hermano, Paul Mounet, fue igualmente miembro de la Comédie-Française.
Amante de Sarah Bernhardt, estuvo casado con la actriz Jeanne Rémy, con la que tuvo una hija, Jeanne Sully, también actriz y miembro de la Comédie-Française.