Luis VI fue el primogénito del landgrave Jorge II de Hesse-Darmstadt (1605-1661) de su matrimonio con Sofía Leonor (1609-1671), hija del elector Juan Jorge I de Sajonia y de Magdalena Sibila de Prusia.

Al morir su padre en 1661, se convirtió en landgrave.

En 1661 fue admitido por el duque Guillermo IV de Sajonia-Weimar en la Sociedad Fructífera.

En esta sociedad nobiliaria fue un gran amigo del duque Federico I de Sajonia-Gotha-Altemburgo, con cuya hermana se casó en 1666, y luego trabajó incluso en obras literarias.

Convocó al teólogo y pietista Johann Winckler como pastor de Homburg, y nombró a Wolfgang Carl Briegel maestro de capilla.