Es el cuarto hermano de una familia fuertemente comprometida con los asuntos públicos.

Su abuelo era el vilassanés Jaume Roldós Baleta (1861-1927)[3]​ arribado al puerto de Guayaquil el año 1875 y establecido definitivamente en el Ecuador.

León Roldós no tuvo una buena relación con el presidente Hurtado, habiéndose opuesto a varias de sus medidas de política económica, entre ellos la "sucretización" (mediante la cual el Estado ecuatoriano asumió las cuantiosas perdidas por riesgo cambiario derivadas de la deuda externa contraída por empresarios privados).

León Roldos se postuló como candidato a la Presidencia del Ecuador en 1992 por el Partido Socialista Ecuatoriano, y la segunda vez en 2002 como candidato independiente cuando alcanzó el tercer lugar y perdió por pequeño margen el derecho a pasar a la segunda vuelta.

También se ha desempeñado como diputado al Congreso Nacional por la Provincia de Guayas en varias oportunidades.